本文提出了一種策略，該策略結合了通過三嗪基COF內的N/O配位錨定的原子分散Pt位點和氣液固三相界面輔助光催化系統，以提高性能和耐用性。因此，Pt-TBPyT-COF實現了優異的OWS性能，H2和O2的析出率分別為469.8和234.9µmol·g−1·h−1，在450 nm處的表觀量子產率為8.91%。值得注意的是，通過氣液固三相界面輔助方法的OWS有效地抑製了ORR反向反應，在5小時內H2和O2的平均速率分別高達568.7和284.3µmol·g−1·h−1，並在30小時的連續反應中保持了穩定的光催化活性。此外，密度泛函理論計算和原位實驗表明，單原子Pt配位加速了*H的解吸，而COF中的三嗪單元有利於電荷分離，降低了OER速率決定步驟的能量勢壘。

DOI：10.1002/anie.202515397 

本文通過對氮原子在聯吡啶中的位置進行戰略性調節，成功合成了三種β-酮烯胺連接的COF。研究發現，不同的氮原子位置會導緻COF內電荷密度的顯著差異，從而導緻供體-受體相互作用的不同強度。因此，吡啶氮原子在COF中的戰略存在和位置可以顯著提高分離和傳輸光生電荷的效率。具有強D-A特性的TP-oBPy具有更高的量子效率。吡啶氮原子電荷密度的增加和可見光催化活性的提高協同增強了TP-oBPy對磺胺嘧啶的顯著光催化降解性能和同步光催化產生過氧化氫的能力。值得注意的是，與純水環境相比，SDZ溶液中H2O2的產量提高了1.5倍。更重要的是，發現TP-oBPy原位產生的H2O2可以繼續轉化為高度氧化的自由基來攻擊SDZ。總之，這項研究為設計特殊的基於COF的光催化劑提供了一個強有力的藍圖，使抗生素能夠降解，同時促進H2O2的產生。

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125935

本文通過Cadogan-Sundberg後合成反應在含硝基sp2碳COF（CityU-44）中製備了吲哚連接的COF（City U-45）。吲哚鍵的形成保持了其結晶度，降低了帶隙，並導緻熒光發射的紅移。此外，CityU-45顯示出堿性活化特性，在pH=13時，光催化H2O2速率高達4854µmol g−1 h−1，是中性條件下的六倍。這項研究表明，吲哚連接的COF可以成為堿性條件下光催化H2O2生成的有前景的催化劑。

DOI：10.1002/anie.202522298 

本研究通過水熱-電沉積策略，成功製備了一種由非晶態NiFeCe物種錨定在CoS₂納米片上構成的晶態-非晶異質結構催化劑。所得的自支撐NiFeCe-CoS₂/泡沫鎳（NF）材料在堿性析氧反應（OER）中表現出卓越的電催化性能，僅需198 mV過電位即可達到10 mA cm⁻²的電流密度。此外，在80°C的AEMWE中，僅需1.69 V槽壓即可達到500 mA cm⁻²。該催化劑還展現出優異的耐久性，可穩定運行1000小時。理論與實驗分析表明，異質結構的形成有效調控了電子結構，優化了OER中間體的吸附/脫附自由能，從而提升了本征催化活性。本研究為設計高效、耐用、大規模的無鉑族金屬AEMWE電催化劑提供了可行策略。

https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.170587

本文通過熱聚合製備了一種雙金屬銦-銅摻雜的原子分散Cu-In-PCN光催化劑，它表現出顯著的光催化CO2還原活性，CO產率達到113.56 µmol/g，選擇性接近96%。此外，實驗研究和DFT計算揭示了Cu-In-PCN催化劑高性能的機製，即Cu 3d和In 5p軌道對Cu-In-PCN的能帶組成有貢獻並降低了能隙，PCN的電子轉移到銅活性位點，從而增加了用於CO2還原的電子密度。此外，Cu-In雙金屬降低了COOH*中間體的自由能，使其比PCN、Cu-PCN和In-PCN更容易通過脫羥基反應轉化為CO。原位FTIR顯示，COOH*是CO2光催化還原為CO的關鍵中間體。這項工作彌補了目前使用雙金屬摻雜PCN進行光催化CO2還原時選擇性低且機製不清的不足。

https://doi.org/10.1016/j.jiec.2024.10.033

本文設計了一種多功能光催化劑，包含摻硼碳氮化物（BCN）與空間有序排列的Cu2O-Bi2O3-Bi異質結。BCN組分具有配置好的B-N路易斯酸堿對（LABPs），這些酸堿對作為分子尺度反應器，相較於原始碳氮化物（CN）展現出增強的二氧化碳吸附能（ΔE=−0.876 eV）和降低的*CO形成能壘。LABPs實現持續CO生成，生成的CO高效遷移至相鄰氧化銅區域進行C-C偶聯及後續氫化。關鍵在於，集成的Bi2O3組分通過驅動水氧化（水吸附ΔE=−1.203 eV）提供質子並消耗空穴，取代了犧牲劑，其中金屬鉍作為質子/電子高速公路加速*H遷移和電荷轉移。這種多組分協同作用在可見光下實現了145.66μmol g−1 h−1的乙醇產率和91%的選擇性。這項工作不僅確立了B-修飾的LABPs作為高效CO供應的關鍵促進劑，還展示了一種可持續、無犧牲劑的全鏈功能光催化劑設計，以推進光催化二氧化碳還原向C2+產物的方向發展。

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125780

本文研製了一種獨特的無貴金屬Ni-W雙原子聚合物氮化碳催化劑。通過AC-HAADF-STEM和EXAFS測定了原子Ni-N4和W-N4配位結構，並通過理論計算、KPFM和溫度相關PL光譜系統地深入研究了催化機理。重要的是，結果表明原子W位點與CO2分子具有強相互作用，是優越的CO2吸附和活化位點。同時，原子Ni位點的嵌入可以有效地修飾HOMO的組成，從而加速光生電荷的有序分離。在Ni-W雙原子位對表面反應活性和光生電荷分離的共同貢獻下，最佳催化劑（Ni-W/CN）的光催化CO2-CO轉化性能顯著提高（80.4 μmol g−1h−1），達到純氮化碳的10.5倍。本研究深入揭示了雙原子位的雙功能協同機製，為構建高效的多原子位光催化劑提供了寶貴的經驗。

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125535

本文設計了Ru單原子摻雜與外磁場激發協同作用的鐵磁性RuSAs/Ni2P@Fe3O4核殼催化劑。在0.3 T磁場下，RuSAs/Ni2P@Fe3O4−0.3 T在堿性介質中獲得了非常低的過電位，在10 mA cm−2時為38.9 mV，Tafel斜率為39.5 mV dec−1，優於無磁刺激的同類材料。高級表征（XANES，Mössbauer，EPR，SQUID）和密度泛函理論計算表明，磁場誘導Fe3+的自旋態轉變（從低自旋到高自旋），增強了界面電荷轉移並豐富了Ru SAs周圍的電子密度。這些效應優化了氫吸附自由能（ΔGH*）和反應動力學。Ru SAs是主要的活性位點，而Fe3O4核在磁場作用下的自旋態重構穩定了結構並加速了電子轉移。這項工作揭示了原子摻雜和自旋工程相結合的雙調控機製，為通過電子和磁協同設計高性能催化劑提供了新的途徑。

https://doi.org/10.1002/adma.202513213

本文展示了乙烷在室溫條件下的光催化非氧化脫氫製乙烯和氫氣，通過在銳鈦礦型TiO2納米顆粒表面接枝Ni單原子來調節光沉積Pd納米顆粒的表面電子結構，從而改變乙烷脫氫途徑。高達8.2±0.2 mmol·g-1·h-1的乙烷化學計量轉化為乙烯和氫氣，在流動反應器中實現了太陽光照射下100 %的乙烯選擇性。采用最優的T-Ni0.6Pd0.24光催化劑在350 nm處表觀量子效率達到~22.3 %，為太陽能驅動的非氧化烷烴脫氫反應為高效、高選擇性的輕質烯烴提供了一條途徑。

https://doi.org/10.1038/s41467-025-64389-9

本文開發了一種雙電場策略，通過分子設計合成具有硫原子空間排布差異的環辛四噻吩（COTh）異構體構建單元，調控共價有機框架（COFs）的電荷不對稱分布，形成分子內電場；再與ZnIn2S4（ZIS）原位生長構建Z型異質結，產生界面電場。優化後的JUC-704@ZIS（1:8）在海水中無助催化劑條件下光催化產氫速率達9.46 mmol g-1 h-1，結合實驗與理論分析揭示硫原子空間位置對電荷不對稱及雙電場形成的調控機製。

https://doi.org/10.1002/anie.202519752

本文設計了一種具有定向界面電荷傳輸特性的TiO2/CdS/Ni（CSTNi）核殼結構光催化劑。TiO2中的氧空位作為電子儲存庫，界面Ti─S鍵加速了載流子在TiO2/CdS（CST）界面的傳輸；同時Ni納米粒子作為活性位點，通過Ni─S界面鍵合促進電子的快速遷移。值得注意的是，過渡金屬（Ti和Ni）的d軌道與硫的p軌道雜化可調控局部電子結構，協同增強界面電子動力學。X射線吸收光譜證實了具有強電子耦合作用的Ti─S和Ni─S鍵的形成，X射線光電子能譜和密度泛函理論計算揭示了CST界面和CdS/Ni界面存在的定向電荷遷移。飛秒瞬態吸收光譜表明界面電子轉移顯著加速，CSTNi的速率常數達2.0 × 109 s−1，顯著優於CdS/Ni（6.7 × 108 s−1）。得益於精心構建的界面傳輸通道，CSTNi在實現優異光催化降解微塑料性能的同時，還展現出卓越的產氫速率。該研究提出了界面化學鍵與助催化劑協同調控的新策略，為高效光催化體系的理性設計提供了新思路。

https://doi.org/10.1002/adfm.202521318