本文以間隙C摻雜的鋅極性面ZnO納米鵝卵石為模型體系，成功實現了載流子分離動力學與基元反應熱力學的協同調控，從而達成高效穩定的CO2至CO轉化。C摻雜不僅誘導產生大量氧空位、構建了電荷離域網絡，協同將內建電場增強近三倍以加速載流子傳輸；同時顯著降低了CO2在Zn位點吸附的吉布斯自由能壘及決速步（*COOH中間體形成）的能壘。鋅極性表面進一步提供了豐富的活性Zn位點，加速了表面反應。最終，優化後的催化劑在CO2至CO轉化中展現出卓越的光催化活性（30.09 μmol g-1h-1）和100%的選擇性，其性能超越所有已知的ZnO基光催化劑。本工作為在半導體光催化劑中同步調控載流子行為與反應能量學提供了新範例。

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.126025

本文提出一種瞬態脈衝放電方法，可快速構建石墨烯氣凝膠負載的不對稱銅納米團簇催化劑。該過程借助強電流脈衝與高溫作用，使氯化銅分解產生的銅原子聚集到石墨烯表面。由於銅團簇的晶格畸變與氧摻雜，所製備的催化劑呈現出不對稱的原子與電子結構。在二氧化碳還原反應中，催化劑的不對稱結構與豐富活性位點提升了乙醇生成的選擇性和活性：在相對於可逆氫電極（RHE）−1.1 V 的電位下，乙醇的法拉第效率（FE）達到 75.3%，多碳產物（C₂₊）的法拉第效率達 90.5%。此外，銅納米團簇與石墨烯氣凝膠載體間的強相互作用賦予催化劑優異的長期穩定性。通過原位測試與密度泛函理論（DFT）計算，我們闡明了 Cu₄O-Cu/C₂O₁活性位點上的關鍵反應中間體及反應機理。本研究為設計不對稱結構催化劑以平衡能源轉化過程中的活性與穩定性提供了創新思路。

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光催化CO2製甲醇是可持續生產甲醇的綠色路線，但現有催化效率仍難放大。本研究構建了一種含環己三酮基團的無金屬噻二唑共價有機框架（COF）。環己三酮通過極化效應顯著促進電荷分離與轉移，使該COF在450 nm下實現27.74 mmol g⁻¹ h⁻¹的甲醇產率和7.39%的表觀量子效率，均為已報道催化劑最高。實驗與理論計算共同揭示：分子級極化增強是提升六電子CO2還原性能的關鍵，為設計高效無金屬COF光催化劑提供了新思路。

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125404

本研究設計了一種具有定向界面電荷傳輸特性的TiO2/CdS/Ni（CSTNi）核殼結構光催化劑。TiO2中的氧空位作為電子存儲庫，界面Ti─S鍵加速載流子在TiO2/CdS（CST）界面的傳輸；同時Ni納米粒子作為活性位點，通過Ni─S界面鍵合促進電子快速遷移。值得注意的是，過渡金屬（Ti和Ni）的d軌道與硫的p軌道雜化可調控局部電子結構，協同增強界面電子動力學。X射線吸收光譜證實了具有強電子耦合的Ti─S和Ni─S鍵的形成，X射線光電子能譜和密度泛函理論計算揭示了CST和CdS/Ni界面的定向電荷遷移。飛秒瞬態吸收光譜表明界面電子轉移顯著加速，CSTNi的速率常數達2.0×109 s-1，遠超CdS/Ni體系（6.7×108 s-1）。得益於精心設計的界面傳輸通道，CSTNi在實現優異光催化降解微塑料性能的同時，還展現出卓越的產氫速率。該研究提出了界面化學鍵合與助催化劑協同調控的新策略，為高效光催化體系的理性設計提供了新思路。

https://doi.org/10.1002/adfm.202521318

本研究成功構建了一種具有中空納米盒結構的Cu₂₋ₓS@ZnₓCd₁₋ₓS核殼異質結，通過光多次反射與Z機製協同作用，顯著提升了光催化產氫性能。該催化劑在可見光下的產氫速率高達8175 μmol·g⁻¹·h⁻¹，遠優於單一組分，並表現出優異的穩定性。EPR與原位XPS證實了Z機製的有效形成，維持了各組分的強氧化還原能力。

DOI: 10.1002/adfm.202416358.

本文中開發了一種簡單策略，通過鈷單原子鎖定全共軛乙烯基COF的相鄰層，構建了直接的層間電荷傳輸通道，顯著提升了光催化CO2還原性能。所製備的Co-SACs@COF-TzBpy在光催化CO2還原中表現出優異的CO產率（8101 μmol·g⁻¹·h⁻¹），約為原始COF-TzBpy的37倍，同時保持高達97.4%的CO選擇性。實驗與理論計算表明，單鈷位點形成的空間鎖定結構使得相鄰層電子同時流向鈷位點，極大避免了傳統單原子催化劑近平面配位結構中光生載流子易複合的缺點。機理分析表明，錨定的Co-SACs通過鎖定全共軛COF-TzBpy的相鄰層，建立了高效的電子傳輸通道，促進了CO2活化並降低了反應能壘。本研究為克服具有近平面配位結構的SACs的缺點，設計高性能光催化劑提供了新視角。

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125299

本文提出了一種策略，該策略結合了通過三嗪基COF內的N/O配位錨定的原子分散Pt位點和氣液固三相界面輔助光催化系統，以提高性能和耐用性。因此，Pt-TBPyT-COF實現了優異的OWS性能，H2和O2的析出率分別為469.8和234.9µmol·g−1·h−1，在450 nm處的表觀量子產率為8.91%。值得注意的是，通過氣液固三相界面輔助方法的OWS有效地抑製了ORR反向反應，在5小時內H2和O2的平均速率分別高達568.7和284.3µmol·g−1·h−1，並在30小時的連續反應中保持了穩定的光催化活性。此外，密度泛函理論計算和原位實驗表明，單原子Pt配位加速了*H的解吸，而COF中的三嗪單元有利於電荷分離，降低了OER速率決定步驟的能量勢壘。

DOI：10.1002/anie.202515397