本文設計了一種非金屬氯和金屬鈷摻雜的CN(Cl/Co-CN)，以克服原始CN的主要局限性，其中Cl和Co表現出互補的作用，以提高光催化性能。Cl/Co-CN生成CO的摩爾分數為18.89μmol⋅g−1⋅h−1，是CN的1.72μmol⋅g−1⋅h−1的11倍。並且大大超過了單一摻氯CN(5.58μmol⋅g−1⋅h−1)和摻Co CN(7.57μmol⋅g−1⋅h−1)的總和。表征結果表明，氯摻雜主要減小了CN的禁帶寬度，擴大了CN的光吸收範圍。而Co摻雜抑製了電子-空穴複合，降低了電荷遷移率電阻。共摻雜的氯和鈷以互補的方式促進了CN的可見光吸收和電荷分離效率。原位漂移實驗表明，Cl/Co-CN依次通過CO*、COOH*和CO*中間體將CO2轉化為CO。Cl/Co共摻雜還能增強CO2的吸附和產物CO的脫附。進一步的密度泛函計算表明，與CN相比，Cl/Co-CN的價帶和導帶分布更加離散，從而增強了電子-空穴的分離。這項工作展示了一種通過g-C3N4的互補氯和鈷摻雜來促進二氧化碳光還原的創新方法。

https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.165722

本研究通過雙金屬金屬有機骨架( MOFs )的原位拓撲轉變合成了拉伸應變的Ni/TiO2催化劑。通過調節乙二醇/水混合溶液溶劑比例(以3 : 1的體積比實現3 %的晶格膨脹)，實現了對應變水平的精確控製。進一步的表征證實了原子級分散的五配位Ni物種摻入TiO2晶格中。誘導應變不僅有利於光生載流子的有效分離和遷移，而且增強了CO2吸附能力，使得Ni/TiO2-EG45的HCOOH產率達到140.0 μmol·g-1h-1，是低應變的5倍左右。此外，H2O2的引入促進了質子耦合電子轉移，從而進一步提高了( 242.7μmol·g-1h-1)的產率和HCOOH的選擇性(≈100 % )。這種菌株工程方法為設計高效的光催化系統提供了新的微環境調控的見解。

https://doi.org/10.1002/adfm.202515558

本文在鉬酸鎳上動態構建了一層緻密的外延氫氧化層，形成了有效的保護屏障，防止了鉬的浸出，提高了材料的穩定性。這種優化增強了局域電場，增加了水合鉀離子在外亥姆霍茲平面內的濃度。結果表明，界面氫鍵網絡得到改善，催化劑表面水分利用率提高，反應動力學加快。優化後的材料在工業堿性電解槽上穩定運行，電流密度為0.45A cm-2。動態構建外延催化層的雙重優化策略為開發穩定、高電流密度的電催化材料提供了寶貴的見解。

https://doi.org/10.1038/s41467-025-63361-x

本文合成了S型g-C3N4/CuFe2O4/ZnIn2S4異質結，用於構建自支撐三相體系用於光催化CO2還原。該異質結中的兩個內建電場誘導了光生載流子的有效遷移，從而產生了較寬的光響應範圍和較強的氧化能力。這種無犧牲劑的孿生S型光催化體系具有較高的CH4選擇性( 96.8 % )和驚人的CH4產出率( 267.4μmol·g-1·h-1)，並且在五次循環過程中仍然保持著優異的循環速率( 249 ~ 267. 4μmol·g-1·h-1)。此外，g-C3N4/CuFe2O4/ZnIn2S4異質結同時具有親水性和疏水性，通過控製界面潤濕性實現了CO2向CH4的高效轉化，gC3N4作為疏水層促進了CO2傳質，實現了CO2在異質結表面的富集；ZnIn2S4作為親水層可以很好地吸附H2O，H2O進一步被光生空穴氧化成許多質子( H+ )。最後，DFT計算發現位於g-C3N4和CuFe2O4之間的Fe-N鍵在光催化CO2還原過程中起著至關重要的作用。它們作為電子轉移的橋梁誘導CO2的彎曲吸附，增強了* CO的吸附和* H的穩定。

https://doi.org/10.1021/acscatal.4c00409

本文提出了一種通過使用喹啉磺酸作為配體來設計可見光活性鈰MOF的策略。合成的化合物（1-Ce）具有高表面積、開放的Ce金屬位點和大尺寸的1D通道。得益於配體到金屬的電荷轉移，1-Ce表現出良好的可見光吸收。此外，氮和氧原子的螯合配位賦予1-Ce優異的化學穩定性。由於其豐富的金屬位點、高孔隙率和可見光響應性，1-Ce在可見光下對CO2還原表現出優異的光催化活性，實現了138μmol·g−1·h−1的CO生產率，超過了之前報道的Ce-MOF光催化劑。

https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00342 

本研究通過分別經由平面內Ru-N4配位和界面Ru-N鍵將Ru單原子（SA）和納米粒子（NP）錨定在聚（庚嗪酰亞胺）（PHI）上，在RuNP/Ru-PHI催化劑上實現了高效持久的CO2光還原。該催化劑顯示出無與倫比的CO產量（32.8µmol h-1），800 nm以上的表觀量子效率（0.26%）創下曆史新高，並形成了有價值的H2O2。Ru SA調節PHI的電子結構，以促進平面內電荷轉移到Ru NP，在界面處形成內置電子場，引導電子空穴分離，並將激發的電子從Ru PHI快速移動到Ru NP。同時，Ru-SAs在PHI中引入雜質水平以賦予長波長光吸收，而Ru-NPs增強CO2吸附/活化並加速CO解吸。Ru物種的這些效應共同有效地確保了CO2到CO的轉化。催化劑上的二氧化碳還原過程遵循二氧化碳路徑→ *CO2→ *COOH→ *CO→ CO，基於原位漫反射紅外傅裏葉變換光譜鑒定的中間體，並得到密度泛函理論計算的進一步支持。

https://doi.org/10.1002/anie.202505453

本文報道了通過手性誘導合成的β-酮烯胺連接的手性共價有機框架（COF）表面上具有手性四齒配體的鈷基分子催化劑的對映選擇性固定。對映體組裝使分子催化劑和手性COF之間能夠進行軸向配位，並伴有烯胺到亞胺的互變異構。利用高效的內層電子轉移，所得複合材料在不使用貴金屬的情況下表現出顯著提高的H2析出率（5.70 mmol g−1 h−1）和持續的性能。COF平台上的對映體組裝策略展示了一種可行的方法，可以提高分子催化劑的穩定性和活性，從而擴展單中心光催化劑的設計範式。

https://doi.org/10.1002/anie.202509095

本文報告了一種人工太陽能轉換器（ASEC），它由作為太陽能收集器的光收集單元和作為反應器和轉運器的定向離子親水通道組成。基於這種架構，所獲得的ASEC（即ASEC-NJFU-1）可以在自然光下有效地實現從天然海水中生產淡水和H2O2。ASECNJFU-1的總太陽能轉換（SEC）高達8047 kJ m-2 h-1，對應於淡水和H2O2的生產率分別為3.56 kg m-2 h-1和19 mM m-2 h-1，這是迄今為止報道的所有光熱光催化系統中的最高值。結合光譜和實驗研究的機製研究表明，ASECNJFU-1的高SEC性能歸因於植物仿生結構的存在，碳納米管作為太陽能收集器，COF基定向氣凝膠作為反應器和運輸器。因此，該工作建立了一種新型的人工光合作用系統，用於高效利用太陽能。

https://doi.org/10.1002/anie.202421990

共價有機框架（COFs）是一種很有前途的合成過氧化氫（H2O2）的光催化劑。然而，有機聚合物的性質使得高活性和穩定性之間的平衡具有挑戰性。我們發現，連接位置對2D COF光催化劑在不犧牲試劑的情況下的產H2O2穩定性很重要。以1,3,5-三甲酰間苯三酚與苯-、吡啶-、吡嗪-正二胺和對二胺為構建單元構建了鄰位連接和對位鏈接的2D COFs （o-COFs和p-COFs）。含有兩個吡啶氮原子的含吡嗪的o-COFs的H2O2產率為4396 μmolg-1 h-1，且在純水中光催化穩定性高（48 h），優於對應物p-COFs。通過密度函數計算，提出了四步反應機理。此外，還闡明了o-COFs的活性位點和增強穩定性的原因。

https://doi.org/10.1002/anie.202404077