本研究創新性地提出了一種“連接體幾何導向”的策略，通過選用剛性程度截然不同的給體單元，成功構建了兩種具有完全不同堆疊模式的苝二酰亞胺（PDI）基COFs：PDI-TPE-COF和 PDI-DBC-COF。前者采用傳統的AA堆疊，而後者則因剛性平面大環給體DBC的引入，迫使層與層之間發生錯位，形成了更為高效的傾斜AB堆疊，從而同時實現了層內（through-bond）與層間（through-space）的多維激子傳輸路徑，實現了更高的激子遷移效率和單線態氧（1O2）量子產率（Φ = 0.64），在可見光驅動的喹喔啉和α-氨基羰基化合物合成中表現出卓越的光催化活性和可重複使用性。該研究發表於Angewandte Chemie International Edition，為設計高效、無金屬、可持續的光催化體系提供了新思路。

本研究通過調節PHI聚合環境的堿性來控製缺陷數量，從而調整能級深度並闡明其在可見光和近紅外光下對光催化活性的影響機製。引入適量的深能級，顯著提升了近紅外光下的光催化活性，這凸顯了深能級對光催化的重要貢獻。引入淺能級可降低光生載流子被深能級捕獲的概率，抑製非輻射複合，進而提升可見光光催化性能。深入理解能級缺陷的形成機理，對開發高效光催化劑具有重要意義。

本研究系統研究了Pr、Fe和Na分別作為代表性稀土、過渡和堿金屬摻雜劑對剝離石墨氮化碳（g-C3N4）光催化活性的影響。通過熱處理將前驅體離子嵌入預形成的g-C3N4中，製備了摻雜的剝離g-C3N4樣品。對製備的催化劑進行了晶體、結構、化學、光學和光電化學性能的檢查，以探索摻雜劑與所得複合材料的光催化活性之間的相關性。詳細的分析表明，摻雜Pr的g-C3N4在可見光下降解亞甲基藍時表現出優異的光催化活性，在40分鍾內實現了約96%的去除率。這不僅優於g-C3N4的活性，而且遠高於摻雜Na或Fe的g-C3N4。使用摻雜Pr的g-C3N4的動力學速率常數分別是摻雜Pr、摻雜Fe和摻雜Na的g-C3N4的3.2倍、5.1倍和2.0倍。增強的性能歸因於優化調諧後的固有特性，包括良好的表面積、改善的孔隙率、增強的可見光吸收、合適的電子能帶結構、增加的載流子密度、促進的電荷分離和降低的電荷轉移電阻。此外，使用優化的Pr（0.4）g-C3N4詳細研究了在不同初始亞甲基藍濃度、染料類型、催化劑劑量、初始溶液pH值、抗衡離子和水基質條件下，亞甲基藍的光催化去除。研究結果表明，Pr（0.4）g-C3N4在不同條件下具有很高的光催化活性，包括在從我們當地城市汙水處理廠收集的真實廢水介質中。經過五個周期的光催化降解試驗後，觀察到良好的可重複使用性和穩定性，進一步表明Pr（0.4）g-C3N4在廢水處理中巨大的實際應用潛力。

https://doi.org/10.1007/s11705-025-2586-6

本文提出了一種結合缺陷工程和過渡金屬簇錨定的雙功能改性策略，以構建高性能的ACNNS/Ni複合材料。首先用NH 4F蝕刻超薄g-C3N4納米片（CNNS）以產生表面缺陷，作為均勻分散Ni團簇的錨定位點。這些缺陷不僅增強了固有的光催化活性，還實現了穩定的Ni簇負載，在Ni/g-C3N4界面形成肖特基勢壘，以促進電子轉移並抑製複合。優化的ACNNS/Ni表現出變窄的帶隙，將可見光吸收擴展到477 nm，並在模擬陽光下實現了2.85 mmol/g/h）的顯著析氫速率，比純CNNS高5.82倍。值得注意的是，富含缺陷的結構和Ni團簇協同提高了電荷分離效率，光電流密度增加了12倍，電荷轉移電阻降低。此外，循環測試證實了其強大的穩定性，在五個循環後仍保持82%的活性。這項工作強調了“缺陷工程金屬簇錨定”在定製異質結系統中的重要性，為開發具有寬光譜利用率和高量子效率的過渡金屬改性2D光催化劑提供了一條通用途徑。

https://doi.org/10.1007/s11581-025-06499-4

本文提出了一種通過鈰（Ce）摻雜穩定Cuδ⁺態的策略（Ce/CuOx），在CO₂RR過程中實現了多碳產物的高法拉第效率（60%），其中乙烯（C₂H₄）占40%，乙醇（CH₃CH₂OH）占14%，乙酸（CH₃COOH）占6%，並在-1.2 V（vs. 可逆氫電極）下保持25小時的穩定性。原位紅外光譜、原位X射線光電子能譜結合密度泛函理論計算表明，Cuδ⁺態通過Ce³⁺/Ce⁴⁺氧化還原離子對的調控得以穩定，降低了*CO偶聯的能壘，從而提高了電催化CO₂還原生成C₂H₄的法拉第效率。該研究為充分利用鑭系變價金屬實現先進催化和清潔能源轉化提供了新思路。

https://doi.org/10.1021/jacs.5c02896

本研究提出通過促進碳酸鹽中間體直接裂解來強化光熱催化CO2轉化的新策略，成功構建了具有高活性位點的原子級分散鐠修飾二氧化鈰負載鎳催化劑（Ni/Pr-CeO2）。通過高分辨環形暗場掃描透射電子顯微鏡和X射線吸收精細結構解析表明，該催化劑能顯著提升碳酸鹽中間體覆蓋度。多種原位/工況光譜技術證實，Ni/Pr-CeO2中的界面氧物種可有效促進碳酸鹽（CO3*）和碳酸氫鹽（HCO3*）中間體的覆蓋與轉化。特別值得注意的是，在光照條件下，這些中間體內的C═O鍵能被顯著弱化並斷裂，從而克服CO2活化所需的高能壘，實現高效CO生成。實驗結果表明，Ni/Pr-CeO2催化劑的CO產率高達27.2 mol molNi–1 min–1，是傳統Ni/CeO2催化劑的三倍，且在110小時連續測試中保持卓越的穩定性。該研究不僅為溫室氣體循環利用提供了新思路，也為可再生能源與化工生產體系的耦合發展開辟了有效途徑。

https://doi.org/10.1021/acsnano.5c05699

本研究首次提出通過Mn摻雜精準調控CoP電子結構，實現氫析出（HER）、氧析出（OER）及5-羥甲基糠醛氧化（HMFOR）三功能高效協同催化。實驗與理論證實，Mn作為“電子泵”誘導Co→P電子轉移，形成缺電子Co位與富電子P位，顯著提升HER活性；同時加速表面重構生成Mn-CoOOH活性物種，優化OER與HMFOR反應路徑。優化後的Mn₀.₁₅-CoP/CC催化劑在1 m KOH中HER過電位僅59 mV，OER過電位230 mV，HMFOR僅需1.06 V即可實現>99%的HMF轉化率和FDCA選擇性。構建的OWS與CWS兩電極系統在143 mA cm⁻²下僅需1.62 V和1.45 V，能耗低至4.02與3.87 kWh Nm⁻³ H₂。該研究突破傳統單功能催化劑局限，為綠氫耦合生物質轉化提供了普適性策略。

https://doi.org/10.1002/adfm.202514250

光熱協同催化CO₂甲烷化可在≤250 °C、常壓條件下實現高選擇性CH₄生成，被譽為“下一代低碳製甲烷”技術。然而，傳統Co基單活性位催化劑難以兼顧CO₂活化與H₂解離，極易在強還原氣氛下失活。本研究首創“碳層包覆”策略，以ZIF-67為前驅體，經兩步可控熱解構築系列CoOx@C-x納米反應器。最優CoOx@C-350在200 °C、常壓光照下實現51.88 % CO₂轉化率、96.15 % CH₄選擇性及2.89 mmol h⁻¹產率，性能顯著優於現有同類催化劑。原位表征與DFT計算揭示：外層碳層不僅作為光熱轉換介質產生局域高溫（ΔT≈20 °C），更通過電荷再分布穩定Co²⁺活性中心；內層Co²⁺-Co⁰雙活性位協同促進質子-電子耦合並驅動關鍵*COOH中間體生成，形成“雙活性位-電荷再分布-熱局域”三元協同新機製。

https://doi.org/10.1002/adfm.202512566.