0.28 eV淺陷阱+0.45 eV深陷阱：ToF瞬態光電流揭示非晶硒導帶DOS非單調分布

1 背景與問題

非晶半導體，特別是非晶硒，因其獨特的電學特性在光感受器和X射線探測器等器件中備受關注。與晶體半導體不同，非晶硒缺乏長程有序結構，導緻其遷移率間隙內存在廣泛的局域態分布。這些局域態作為載流子的陷阱中心，深刻影響著材料的輸運參數、複合及俘獲過程。

為了提升非晶硒在電氣和光電器件中的效能，必須深入理解其電子輸運特性，特別是態密度（DOS）和載流子遷移率。傳統的測試方法往往難以區分彌散輸運和非彌散輸運，也難以精確量化深淺能級的分布。因此，采用高精度的瞬態測試技術來直接探測載流子的動力學行為成為解決這一挑戰的關鍵。

2 核心方案

本研究采用飛行時間法結合瞬態光電流分析，對非晶半導體的電子輸運特性進行了全面考察。核心目標是通過數值模擬和ToF測量，確定非晶硒中的態密度，並評估空穴遷移率對溫度和電場的依賴關系。

研究引入了拉普拉斯變換分析方法，結合多重捕獲模型，對ToF光電流瞬態信號進行處理。該方法具有顯著優勢：

能夠直接重構態密度，無需預設特定的能級分布函數形式（如指數或高斯分布）。

適用於彌散和非彌散輸運機製。

可以利用整個ToF光電流信號，保留完整的載流子輸運動力學信息。

在ToF實驗中，通過脈衝激光在材料表面產生電子-空穴對，施加偏置電場使載流子漂移，通過測量其渡越時間來計算遷移率：

其中L為樣品厚度，F為電場強度。

圖1.不同溫度和電場下非晶半導體中空穴的模擬TOF電流。

3 實驗結果與分析

研究團隊通過數值模擬和實驗數據分析，成功重構了非晶硒導帶尾部的局域態分布，並模擬了空穴遷移率隨溫度和電場的變化。

3.1 局域態分布（DOS）重構

通過拉普拉斯變換分析，研究揭示了非晶硒中態密度的非單調分布特征。重構的DOS呈現出高斯狀分布，並在不同溫度下表現出明顯的雙峰結構：

(1) 淺陷阱峰：位於E−Ec≈0.28−0.30eV。在低溫下（-40°C, -25°C）更為顯著，因為較低的熱能限製了載流子進入導帶邊緣附近的態；

(2) 深陷阱峰：位於E−Ec≈0.45−0.50eV。在較高溫度下（-10°C至+23°C）變得突出，載流子獲得足夠的熱能以填充和逃離這些深局域態。

圖2.通過數值計算的ToF瞬態光電流確定的純a-Se局域態分布。

這一結果與早期的預渡越光電流分析得出的淺缺陷態能級（Esc=0.28±0.02eV）高度一緻，驗證了拉普拉斯變換方法在解析導帶邊緣能量分布方面的準確性。

3.2 空穴遷移率與溫度依賴性

研究利用Arrhenius圖分析了空穴遷移率隨溫度倒數(1/T)的變化。在192 K至238 K的溫度範圍內，遷移率隨溫度升高而增加，表現出熱激活輸運機製。

下表展示了在不同電場和溫度下模擬的空穴遷移率數據：

表1. 穩定態a-Se中模擬的空穴遷移率。

圖3. 不同電場下空穴遷移率的對數隨溫度倒數的變化關系。

3.3 激活能與Poole-Frenkel效應

通過Arrhenius圖的斜率提取了激活能。研究發現激活能隨電場增加而減小，表現出典型的Poole-Frenkel效應，即電場輔助的熱發射機製。

擬合得到的Poole-Frenkel系數為βPF=2.4×10⁻⁴eV(V cm⁻¹)^−1/2，外推至零場的激活能約為0.28 eV。這有力地證明了該材料中的電荷輸運主要由局域態的場輔助熱發射主導。

圖4. 激活能隨電場變化的關系。

4 設備介紹

FlyTOF

激光誘導電流/遷移率與低溫光電測試

FlyTOF是一款飛行時間法遷移率測量與變溫光電測試平台，用於直接研究半導體材料中電子和空穴的本征輸運。系統通過脈衝激光、偏置電場和瞬態電流采集獲得載流子渡越時間與遷移率。適用於有機半導體、探測器晶體、鈣鈦礦和光伏材料的輸運及陷阱機製研究。有機半導體、鈣鈦礦、輻射探測晶體和厚膜器件的遷移率常受陷阱、溫度和電場影響。FlyTOF通過飛行時間法直接測得渡越時間，可與SCLC、霍爾測量和瞬態光電方法互相驗證，適合研究電子/空穴輸運不平衡及陷阱限製輸運。

4.1 技術特點

(1) 基於飛行時間法直接測量載流子渡越時間，獲得電子或空穴遷移率及相關輸運信息；

(2) 配置266、337、532nm等窄線寬激發源、2-1000 V偏置和多檔信號量程，覆蓋皮秒至秒級采集時間；

(3) 溫度範圍覆蓋78-500 K，並可由測試軟件直接控製，用於研究遷移率與陷阱過程的溫度依賴；

(4) 樣品台具備多軸位移和紅外可視化功能，可在暗室中完成光斑對位與多器件切換；

(5) 變溫與電場依賴測量可用於區分本征輸運、陷阱限製輸運和散射機製，並比較電子與空穴遷移率。

4.2 設備優勢

(1) 相較SCLC等間接遷移率方法，TOF基於載流子渡越時間直接獲得遷移率，可作為輸運參數的重要驗證手段；

(2) 變溫、激光激發與瞬態電流采集集成，可進一步分析陷阱、散射及輸運機製；

(3) 相較傳統TOF光路搭建，可視化對位和專用晶體夾具降低實驗門檻並提高樣品間複現性；

(4) 將TOF、變溫和可視化對位整合為標準化系統，可減少自建光路的調試成本，並使遷移率測量更容易跨樣品比較。

原文參考：Investigation of density of states and charge carrier mobility in amorphous semiconductors via time-of-flight photocurrent analysis