本文通過將三醛基間苯三酚與氟調諧胺單體聚合，合成了三種同構的COF。策略性氟化誘導平面內氫鍵鎖定π共軛受體（A）單元，形成供體-（π-受體）（D-（π-A））結構，抑製激發後的電子-空穴複合，同時通過π-A共面性增強電荷載流子遷移率。同時，氟化形成疏水表面，以減輕二氧化碳傳質限製，提高局部二氧化碳濃度，優化三相界面處的質子可用性。多氟COF在CO2轉化為丙烯的過程中表現出卓越的光催化活性，分別比非氟和單氟COF提高了18.1倍和1.5倍。這項工作將氟化確立為一種雙功能策略，可以同時調節COF中的電子結構和表面性質，為從可持續的C1原料中太陽能驅動合成多碳化學品提供了新的途徑，同時有助於生態可持續性。

https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.5c04175

本文通過在聚乙烯吡咯烷酮（PVP）調控下，構建了一種氧空位工程的BiOBr/In2O3異質結，該結構誘導了Bi─O鍵附近氧空位的形成。實驗與理論結果表明，氧空位能夠調控Bi-6p的電子結構，從而增強與CO2的相互作用，這進一步調節了Bi-6p與*COOH中間體的C-2p軌道之間的雜化，進而促進了*CO2→*COOH這一決速步驟。此外，該BOVIN 的S型異質結具有內建電場和氧空位誘導的缺陷態，不僅能夠以高氧化還原能力分別在BiOBr上實現CO₂還原、在In2O3上實現H2O氧化，而且顯著抑製了光生電荷的複合。因此，BOVIN在純水中表現出具有競爭力的CO生成速率（341.60 μmol g-1 h-1）和接近100%的選擇性，並在420 nm波長下達到了3.55%的創紀錄表觀量子效率。本工作通過調控先進光催化劑的電子結構來優化中間體吸附，從而實現高效、選擇性的光催化CO2轉化。

https://doi.org/10.1002/adfm.202518449

本文受植物中營養物質擴散機製的啟發，研究團隊提出了自增強 CO₂濃度梯度的概念：通過多孔碳納米片（PC）作為 “土壤” 富集 CO₂，單原子鎳摻雜碳納米管（Ni-CNTs）作為 “根莖” 電催化 CO₂，從而實現這一梯度。實驗與模擬相結合的研究表明，在多孔碳納米片上生長的鎳摻雜碳納米管若長度適宜，可減小氣體邊界層厚度，並自發增強 CO₂濃度梯度，協同突破 CO₂傳質限製。因此，在膜電極組件中，當 CO₂濃度在 4-15 體積 % 範圍內變化時，CO 的法拉第效率仍能達到 90% 以上。此外，通過在膜電極組件前增設氧氣吸附填充柱（OAPC），研究團隊實現了含氧氣煙氣向 CO 的穩定、選擇性轉化。

https://doi.org/10.1038/s41467-025-62240-9

本研究針對光催化CO2還原中常被忽略的“激子解離”環節，提出通過在In2S3納米片中錨定低價單原子Cu位點來降低激子結合能、提升載流子分離與轉運效率。首先通過XRD、HAADF-STEM與XAFS等手段證實Cu以+1價態單原子形式均勻摻入In2S3晶格並與S原子配位。在氣–液–固體系下，Cu 0.5%-In2S3樣品的CO產率達到250 μmol·g-1·h-1，是純In2S3的兩倍，並在同位素標記和原位FTIR中確認了COOH為關鍵中間體。表面電勢（KPFM）、原位XPS與EPR結果揭示單原子Cu不僅顯著提高光生電子–空穴分離，而且直接作為CO2吸附與電子轉移的活性中心。飛秒瞬態吸收與溫變PL測得激子結合能由50.1降至27.8 meV，激子解離效率提高至30.1%，並顯著延長載流子壽命。DFT計算進一步顯示單原子Cu增加價帶頂態密度、降低功函數，並將CO2還原關鍵步COOH的自由能障由1.79 eV降至0.72 eV，從而加速反應動力學。總體上，該工作通過“單原子Cu調控激子解離”這一策略實現了CO2光還原活性與穩定性的協同提升，並為設計高效光催化劑提供了可推廣的結構–性能–機理新思路。

https://doi.org/10.1002/adma.202512150

本文通過配位驅動組裝將π擴展的紫精單元整合到兩個雜化的鹵化鉛中，形成了本征的供體-受體( D-A )構型。從1D到2D的維度調製將NIR吸收擴展到965 nm，提供了1.28 eV的窄帶隙。固有的D - A體系，結合鹵化鉛優異的載流子遷移率，促進電子從鹵化鉛組分向紫精部分的有效遷移，產生穩定的N-根物種。所製備的單組分光催化劑實現了CO2到C2H4的選擇性轉化，表觀量子產率( AQY )高達0. 81 %，在700 ( ± 15 ) nm和0.38 % ( 800 ( ± 15 ) nm )，超過了通常生成C1產物的典型的NIR響應光催化劑。機理研究表明，累積的載流子增強了(⋅4.7Å)附近相鄰N自由基位點上* CO中間體的形成，促進了* CO-CO耦合。本工作提供了一種利用低能近紅外光驅動CO2轉化為高價值C2碳氫化合物的有效策略，推進了高性能金屬鹵化物光催化劑的設計。

https://doi.org/10.1002/anie.202514206

本研究通過簡便的預混工藝製備了CuBi雙金屬HFGDE。當摻入10 wt.% Bi（CuBi-10）時，電極在三相邊界處形成豐富的Cu/Bi界面，同時保持CO₂的可及性。以流動穿透模式運行，可確保CO₂充足供應，顯著抑製析氫反應（HER），提升甲酸選擇性。CuBi-10在-0.9至-1.1 V（vs. RHE）的低電位窗口內實現>90%的甲酸法拉第效率，遠優於單金屬Cu HFGDE（所有電位下甲酸FE<20%）。其甲酸分電流密度更是Cu HFGDE的5倍以上（-1.1 V時），得益於活性位點增多和電荷轉移阻抗降低。原位Raman證實，Cu/Bi界面能有效抑製HER並促進*OCHO路徑，從而高效將CO₂轉化為甲酸。這項工作展示了在三相邊界處構築金屬基HFGDE雙金屬界面以實現高選擇性CO₂RR製甲酸的廣闊前景。

https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.168323

本研究通過精準氟化策略構建了一系列具有給體-(π-受體) 結構的共價有機框架材料，成功實現了光催化CO₂還原向多碳產物（如C₂H₄、C₃H₆） 的高效轉化。氟原子不僅通過分子內氫鍵鎖定π-A單元，提升載流子遷移效率，還賦予材料疏水表面，增強CO₂在氣-液-固三相界面的吸附與富集。最優材料DF-TP-COF在無光敏劑、無共催化劑條件下，C₃H₆產率相比未氟化樣品提升18.1倍，展現出卓越的光催化性能與循環穩定性。

https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.5c04175

本研究通過調控苯並三氮唑（BTz）基β-酮烯胺共價有機框架（COFs）的烷基側鏈長度，系統研究了側鏈工程對其光催化CO2還原性能的影響。研究發現，烷基側鏈可顯著調控COFs的層間堆疊、結晶度、比表面積、光吸收和電荷轉移行為。在負載Co2+後，具有適中乙基側鏈的COF-E@Co表現出最優的光催化性能，其CO產率達21.74 mmol·g⁻¹·h⁻¹，表觀量子效率為13.3%，在COFs基光催化體系中位居前列。該研究不僅深化了對COFs光催化機製的理解，也為實現高效、選擇性CO2光還原提供了新策略。

https://doi.org/10.1002/smll.202505421

本文報道了一種鎂離子摻雜硫化鎘量子點（Mg:CdS QDs），其通過雙位點催化機製可實現高選擇性甲烷製備。實驗與理論研究表明，Mg2+摻雜誘導了CdS量子點顯著的電子結構和幾何結構重構。值得注意的是，摻雜在量子點表面構建了獨特的路易斯酸堿雙位點，通過形成Cd⋯C═O⋯Mg相互作用有效促進CO2吸附與活化。原位紅外光譜和密度泛函理論計算表明，該活化路徑通過減小O─C─O鍵角並削弱C═O鍵，促進*CHO中間體形成，從而將反應選擇性導向CH4。在模擬太陽光照下，Mg:CdS量子點實現了88.7%的甲烷選擇性，產率達到45.8 µmol g-1 h-1，性能顯著優於未摻雜CdS。本研究不僅揭示了堿土金屬摻雜調控CO2光還原的新機製，也為設計高選擇性量子點光催化劑實現太陽能驅動CO2轉化提供了新策略。

https://doi.org/10.1002/adfm.202509666