本研究不涉及任何昂貴的添加劑合成，而是提出以天然還原劑綠原酸為原料，在錫鉛鈣鈦礦中建立獨特的頂部包裹三體系互鎖結構。得益於添加劑官能團與鈣鈦礦之間的協同閉環相互作用，錫鉛鈣鈦礦光電探測器（PD）在能級排列、抗氧化、缺陷抑製和鈍化方面均有顯著改善。最後，自供能鈣鈦礦近紅外光電探測器（PD）表現出約76%的高外部量子效率，在940 nm波長下具有2×1013 Jones的優異比探測率，以及222 dB的寬線性動態範圍。此外，在N2氣氛下儲存的非封裝PD，在127天後仍能保持96%的初始光電流，具有良好的穩定性。通過與64×64薄膜晶體管陣列集成，錫鉛鈣鈦礦圖像傳感器展現出清晰準確的成像特性，為廣泛的高探測率和高分辨率成像應用鋪平了道路。

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202502191

本文首次報道了一種高度穩定和浮動的氫-水熱電聯產混合水凝膠，該水凝膠利用光熱誘導的界面微環境變化來加速緩慢的光催化水分解反應。在太陽能界面蒸發和高效蒸汽產生的支持下，合理設計的水凝膠有效地將傳統的液固界面轉化為氣固光催化界面。氣液共存狀態的存在提供了一個無序和鬆散的氫鍵網絡，同時保留了質子轉移通道，大大降低了反應活化能和界面能壘。改進的傳熱和傳質以及優化的電荷轉移途徑抑製了電子-空穴複合，集成光熱耦合太陽能光催化水凝膠在海水中表現出優異的操作穩定性和自適應旋轉，減輕了鹽的積累，並在一個太陽光照下實現了4.71 kg m−2 h−1的額外蒸汽產生速率和1961.25µmol g−1 h−1的氫氣釋放速率。

https://doi.org/10.1002/adma.202505932

共價有機框架（COF）已被證明是化學轉化的光催化劑。然而，它們密集的微孔和較差的孔連通性阻礙了質量傳輸和電荷分離/轉移，限製了它們的效率。在此，本研究開發了一種一步自犧牲模板策略來合成三維有序大孔COF（3DOM COF）。這種方法獨特地將原位Tp-Tta-COF結晶與溶劑熱條件下聚苯乙烯模板的同步降解相結合。該方法引入了模板分解和框架生長之間未報告的動力學匹配。這種受限的生長機製導緻結構堅固且高度有序的大孔隙，無需後處理。3DOM架構能夠使精細的ZnCdS納米顆粒均勻分散，以產生基於3DOM-COF的S型異質結，該異質結在苄胺（BA）的氧化中表現出卓越的性能，以15.1 mmol g-1 h-1的速率和99%的選擇性生產N-苄基苯甲醛亞胺，同時以17.8 mmol g-1 h-1的速率產生H2。3DOM架構的質量傳輸速度比體COF快50倍，而異質結有助於定向電荷分離和界面電荷轉移。密度泛函理論計算證實，異質結通過降低BA活化的勢能壘來優化反應熱力學。

https://doi.org/10.1002/anie.202511080

本文開發了一種巧妙的策略，利用乙二胺四乙酸鐵（II）（EDTA-FeII）的光誘導配體金屬電荷轉移（LMCT）催化效應，實現NO和SO2混合氣體的氧化還原耦合轉化。在光照下，EDTA-FeII中的LMCT激發會誘導定向電荷分離，將光生電子（e-）導向FeII以驅動NO選擇性轉化為N2（選擇性：99.89%），而光生空穴（h+）則將SO2氧化為SO42-（選擇性：96.34%）。這種氧化還原路徑的空間分離抑製了N2O的生成，使得NO連續脫除效率達到90.3%，SO2脫除效率接近100%。機理研究揭示了LMCT增強了羧基/氨基基團向Fe中心的電荷轉移，而原位電子順磁共振（EPR）證實了•SO32-自由基介導的h+清除作用，加速了電荷分離和利用。這項工作將Fe-LMCT催化作為一種用於氣相汙染物治理的平台，通過精確控製氧化還原路徑實現了選擇性轉化。

光催化技術發展面臨的最大挑戰是如何同時利用光生電子和空穴來獲得雙重高附加值化學品。鑒於此，我們報道了具有電子金屬-載體相互作用的光催化劑Pd/TiO2來實現光催化產H2O2耦合糠醛高選擇性氧化為糠酸。研究表明，Pd因電子結構和配位環境的改變而形成缺電子的Pdδ+位點，同時其d帶中心上移，從而加強對O2的吸附；TiO2因存在豐富的Lewis酸位點Ti4+而促進對糠醛的吸附。光生電子傳輸到Pd後將O2經過順序的兩步單電子過程還原為H2O2，TiO2產生的光生空穴則將經過醛-水位移的糠醛依次斷裂O-H和C-H鍵而氧化為糠酸。最佳的Pd/TiO2實現優異的H2O2（3672.31 μM h-1）和糠酸（4529.08 μM h-1）性能，且糠醛的轉化率為92.66%，糠酸的選擇性為97.82%。這項工作為促進人工光合成雙重增值化學品提供了一種有前景的策略，有利於實現碳中和目標。

https://doi.org/10.1038/s41467-025-61223-0

本研究提出了一種高效的太陽能驅動甲醇光重整製氫策略，利用精心設計的異質結結構，有效提升了光生電荷的分離與遷移效率。研究團隊構建了零維CuxO納米晶（2–3 nm）與二維TiO2之間緻密的Cu-O-Ti化學鍵，通過不飽和氧原子的橋接作用，形成了高效的電子遷移通道，大幅緩解激發態的複合損失。優化後的0D/2D異質結構在甲醇光重整反應中表現出創紀錄的製氫活性，達 64 mmol·g-1·h-1，分別是純TiO2和商業TiO2的9倍和428倍。此外，Cu2+/Cu+的動態價態循環不僅提高了析氫反應的穩定性，還協同活化水分子，促進甲醇選擇性氧化生成甲酸。本研究為突破甲醇光重整的量子效率瓶頸、加速太陽能轉氫路徑提供了新的理論支撐和材料設計策略。

氮還原反應（NRR）在農業和化學工業中具有重要意義，製備高效的光催化劑是實現光催化NRR的關鍵，而電荷分離和載流子轉移是光催化劑性能的決定因素。在本研究中，通過將Fe-N4錨定碳層（Fe-N-C）引入缺陷TiO2（D-TiO2）表面，並將其錨定於D-TiO2的缺陷中，構築了一種新型異質結——“晶格內異質結”。在該異質結中實現了沿Ti-C-N-Fe晶格內原子通道的高效矢量載流子轉移，極大地促進了N2吸附，有利於光催化NRR的進行。所製備的異質結表現出良好的光催化N2還原活性，NH3產率為88 μmol g-1 h-1，明顯高於非缺陷P25上錨定的Fe-N-C位點。本研究為基於非碳材料的高性能Fe-N-C原子光催化劑的開發探索了一條新道路。

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202509705

基於半導體聚合物的光催化劑已成為利用太陽能製取氫氣的有前景的平台，它們具有可調的光電特性以及合成上的靈活性。本綜述系統地將這些材料分為單組分、多組分和混合系統，這些系統結合了合成和生物成分，每種系統都有其獨特的結構和機製考量。在單組分系統中，重點研究了分子極性、主鏈修飾和電荷傳輸路徑對激子動力學和催化性能的影響。相比之下，多組分系統利用了給體和受體材料之間的複雜相互作用，其中形態控製、界面調節和分子間相互作用共同決定了電荷傳輸、複合抑製和催化活性。混合系統則通過將半導體聚合物與生物成分相結合，並將聚合物的光捕獲能力與生物催化精度相結合，擴展了這些概念。通過在這些類別之間建立明確的結構-性能關系，對聚合物基氫催化劑當前的設計限製和性能瓶頸進行了深入評估。此外，不僅討論了材料設計策略，還探討了先進的光學分析、形態表征和計算計算（包括機器學習引導的材料探索）在加速下一代光催化劑的合理設計方面所起的作用。這篇綜述為開發用於可持續製氫的高性能聚合物系統提供了全面的路線圖，將基本的分子設計原則與實際應用相結合。

https://doi.org/10.1002/aenm.202501600