高效的紅光驅動單線態氧光催化:基於鋨的靜電偶聯體系
本研究開發了一種基於鋨的庫侖偶聯體系,通過將陽離子鋨複合物與陰離子苝衍生物直接混合,利用強庫侖相互作用促進快速能量轉移(約100皮秒),形成類似分子偶聯體系的系統。研究表明,該系統顯著提高了單線態氧的生成速率(超過一個數量級),歸因於延長的三重態壽命(超過三個數量級)和高單線態氧量子產率。在實際應用測試中,新型催化劑系統在水和甲醇/水(10/1)混合溶劑中實現了高效的光氧合反應,在 660 nm LED 照射下,使用 Coulombic dyad 系統(c(Osphen) = 15 µM 和 c(PTC) = 45 µM)相比僅使用 Osphen,單線態氧生成速率提高了 15.5 倍。這為光催化合成和廢水處理提供了新的思路。
https://doi.org/10.1002/anie.202502840
電子垃圾轉化為能源:利用摩擦電納米發電機輔助光催化解有機染料的自供電電子設備
本研究開發了利用廢棄筆記本電腦液晶顯示器(LCD)屏幕作為摩擦電層的高性能摩擦電納米發電機(TENG),用於能源收集和有機染料汙染物降解。其中,LCDW4-TENG 與氟化乙烯丙烯(FEP)配對時性能卓越,最大開路電壓約 470 V、短路電流約 143 µA、在 1 MΩ 負載電阻下功率密度達 5.04 W/m²,並在 6000 次循環測試中表現出良好的穩定性。該 TENG 輔助光催化系統可顯著提升亞甲基藍有機染料降解效率,為電子垃圾資源化利用、自供能電子設備開發及環境修複提供了新思路,有助於推動循環經濟。
https://doi.org/10.1002/adsu.202500235

本文研究了基於哢唑的薄型多孔聚合物薄膜(C-POP)用於光催化製氫。通過電化學聚合製備的薄膜厚度可通過循環伏安法(CV)循環次數調節,範圍在190 nm(2次CV循環)到570 nm(8次CV循環)。研究發現,氫氣產量與薄膜厚度無關,光催化反應主要發生在薄膜的外表面。薄膜的光催化製氫活性在不同厚度下幾乎相同,2次CV循環製備的薄膜產率為703 μmol h⁻¹ m⁻²,4次CV循環為696 μmol h⁻¹ m⁻²,8次CV循環為695 μmol h⁻¹ m⁻²。此外,通過增加薄膜的外部表面積(如將薄膜分層放置或在電極上進行光刻微結構化),可以顯著提高氫氣產量。將三片2次CV循環製備的薄膜相鄰放置,其產率是單片8次CV循環薄膜的2.6倍。這種薄膜的優勢在於使用較少的聚合物材料即可實現高活性的光催化製氫,為大規模工業應用提供了可能。
https://doi.org/10.1002/adma.202506689
設計用於高效光催化降解汙染物的UiO-68的給體-受體單元
本研究通過在UiO-68金屬有機框架(MOFs)中引入苯並噻二唑和苯並硒二唑電子吸引基團,設計並合成了給體-受體(D-A)結構的UiO-68,以提高光催化降解汙染物的效率。實驗結果表明,D-A結構顯著提升了電子離域化程度,拓寬了可見光吸收範圍,並提高了電荷傳輸效率。具體而言,Se-UiO-68的帶隙降至2.43 eV,相較於原始UiO-68的3.22 eV有明顯降低,這使其在可見光區域的吸收顯著增強。在光催化降解實驗中,D-A UiO-68展現出優異的性能,能夠在10分鍾內幾乎完全降解羅丹明B和甲基橙,而原始UiO-68則需要更長時間。此外,D-A UiO-68在光催化過程中表現出良好的結構穩定性,無需添加染料敏化劑或貴金屬,為染料汙染水體的淨化提供了一種綠色高效的解決方案。
https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.5c02169
富含空位的S型核殼結構ZnO@ZnS:用於可見光下四環素光催化降解和海水製氫
本研究通過原位法製備了富含鋅、硫、氧空位的S型核殼結構ZnO@ZnS異質結,用於解決海水抗生素汙染及製氫問題。利用金屬-配體配位聚合物作為模板,製備的ZnS在不同煆燒溫度下逐漸形成以ZnS為核心、ZnO為殼的異質結。實驗表明,550°C製備的ZnO@ZnS因富含鋅和氧空位,在高鹽度下對四環素的降解率可達60.2%(曆經5次循環);而500°C製備的ZnO@ZnS因富含鋅和硫空位,其海水製氫能力分別是ZnS的15.98倍和ZnO的25.80倍。光電流、電子順磁共振及紫外光電子能譜分析顯示,眾多空位與異質結內置電場的協同作用增強了載流子的複合與傳輸,從而提升了光催化效率。
https://doi.org/10.1021/acsami.5c07987
通過外部鈍化實現光催化劑SrTiO₃:Al的缺陷容忍
本研究通過第一性原理缺陷計算,揭示了Al摻雜如何提升SrTiO₃光催化劑的缺陷容忍性。氧空位(VO)是SrTiO₃中的主要缺陷,在富氧條件下形成能最低,導緻Ti³⁺深陷阱態,捕獲光生電子,降低光催化效率。Al摻雜通過替代Ti位點,尤其是與氧空位相鄰的Ti位點,形成穩定的[VO-AlTi]複合體。Al的3d軌道空缺鈍化了Ti³⁺態,消除了間隙態。實驗表明,Al摻雜的SrTiO₃在紫外光下量子效率超90%,顯著提升光催化製氫性能。相比之下,Sc摻雜因3d軌道存在,無法消除間隙態。該研究為提升太陽能轉化效率提供了新策略。
https://doi.org/10.1021/jacs.5c07104
通過光催化逆轉三硫代碳酸酯介導的RAFT聚合中的阻斷順序
本文通過光誘導電子/能量轉移(PET)催化技術,利用fac-Ir(ppy)₃催化劑及添加叔胺(三乙醇胺)的策略,打破硫代碳酸酯(TTC)介導的RAFT聚合在合成丙烯酸-甲基丙烯酸類嵌段共聚物時的順序限製,實現分子量隨轉化率的線性增長及更均勻的鏈延伸(Ð<1.47)。成功合成以往難以獲得的三嵌段共聚物,發現其不同嵌段順序對材料性能有顯著影響。如高分子量三嵌段共聚物P(MMA-b-MA-b-MMA)(數均分子量Mn=564kg/mol)展現出超過1600%的卓越應變能力和完全形狀恢複能力。該研究為合成丙烯酸-甲基丙烯酸類嵌段共聚物提供新方法,為理解光催化劑調控自由基聚合機製提供思路,並推動高性能材料開發。
https://doi.org/10.1002/anie.202509029
通過半剛性配體提高鈾酰有機配位聚合物的光催化效率和結構穩定性
本研究通過使用半剛性苯並咪唑衍生的羧酸配體,構建了一系列鈾酰有機配位聚合物(UOCPs),包括 UOCP-SU-1 [UO2(HBDA)(OH)·H2O]、UOCP-SU-2 [UO2(HBDA)(H2BDA)(NO3)·H2O] 和 UOCP-SU-3 [UO2(HBDA)2]([H3BDA]Cl = 1,3-雙(4-羧基苯甲基)-1,3-二氫-2H-苯並[d]咪唑-2-亞基氯化物),它們在不同條件下形成多種空間構型。研究系統探討了這些 UOCPs 的結構和光電化學性質,並建立了配位結構與光催化性能之間的關系,特別是苯甲胺光氧化為 N-苯基亞胺的性能。其中,具有橋氧配體的 UOCP-SU-1 展現出最佳的可見光響應和化學構象穩定性。尤為重要的是,UOCP-SU-1 在經過 10 次催化循環後,仍能保持其原始晶體結構。這項工作為開發用於有機反應的高效鈾基光催化劑提供了新策略。
https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.5c01419

本研究通過在石墨相碳氮化物(CN)表面引入 1,4,7,10,13,16-六氧雜環十八烷(冠醚),利用 H 鍵和 CH–π 作用,製備了高效的鉀 -18- 冠 -6 醚修飾碳氮化物(CN/K-5CE)納米複合光催化劑,提升光催化產氫效率。優化後的 CN/K-5CE 混合光催化劑的光催化產氫速率達 126.33 μmol h⁻¹,分別是 CN(18.47 μmol h⁻¹)的 6.83 倍和 CN/CE(33.58 μmol h⁻¹)的 3.76 倍,其在 λ = 420 nm 處的 AQE 為 8.93%。穩定性測試顯示,CN/K-5CE 經過 4 次連續循環後活性無顯著下降。實驗表明,18- 冠 -6 醚與 K⁺形成的電子態為 CN/K-5CE 提供多餘電子,減小帶隙,提升電導率和親水性。CE 與 CN 間的範德華力協同效應利於界面電荷傳輸和分離。K⁺的存在促進水在催化劑上的吸附和解離,從而增強光催化產氫。該研究為製備高效穩定的親水性 CN 基複合材料提供了新途徑,助力實際太陽能 - 燃料轉換。
https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.5c00741
用於油/水微乳液分離和染料光催化降解的超耐久 MXene/ChNC@TiO₂ 膜
本研究通過在殼聚糖納米晶體(ChNCs)表面原位生成 TiO₂ 得到 ChNC@TiO₂ ,再利用聚多巴胺(PDA)將其粘附於 MXene 納米片層間,經真空過濾製得複合膜。添加 ChNC@TiO₂ 顯著提升了膜的親水性和水滲透性,使純水滲透率從 MXene 膜的 2450 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹ 提高到 4480 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹ 。該複合膜能有效分離含表面活性劑的多種油 / 水乳液,且在 1 M HCl 和 1 M NaOH 條件下穩定性出色,可重複利用。此外,借助 MXene 納米片與 TiO₂ 納米粒子的協同效應,複合膜在可見光下對剛果紅、結晶紫和亞甲基藍等染料展現出優異的光催化降解性能。此研究為設計具自清潔能力的 MXene 基分離膜提供了新思路,有助於油 / 水微乳液分離及有機染料的光催化降解。
https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.5c01978
將材料創新與高效的光催化劑光纖反應器相結合用於過氧化氫生產
本研究探索了一種可擴展的光化學系統,利用塗覆有偏釩酸鉍的聚合物光纖(POF-BVO)並在440 nm LEDs照射下生產過氧化氫(H₂O₂)。單根20厘米長、直徑3毫米的光纖產率為4.3 mg H₂O₂ h⁻¹(430 mg H₂O₂ gcat⁻¹ h⁻¹),通過使用光纖束可進一步提高產率。光纖束配置將反應器中的光纖填充密度提高到>120 m² m⁻³,是平板光催化反應器的三倍。通過使用透氣的中空纖維膜提供純氧或空氣,實現了高H₂O₂產量。該系統在pH 4-9以及自來水、廢水或海水中表現一緻。磷酸鹽離子可提高H₂O₂的穩定性,從而獲得更高濃度。連續運行21天以上,系統可產生>6 g L⁻¹的H₂O₂,性能幾乎沒有下降。能量分析表明,與傳統的漿料基光催化系統相比,能量使用減少了2-30倍,三光纖束達到27 kWh kg⁻¹,與電化學過程相當。這些結果表明,POF-BVO平台作為一種能效高且模塊化的解決方案,在分散式H₂O₂生產方面具有巨大潛力。
https://doi.org/10.1021/acs.est.5c04043
基於描述符的雙原子光催化劑篩選用於高效合成尿素的二氧化碳和氮氣轉化
本研究通過密度泛函理論(DFT)計算,提出了一種基於幾何、電子和能量因素的綜合描述符策略,用於篩選用於尿素合成的銅-金屬雙原子光催化劑(CuM/CeO₂,M 為 27 種過渡金屬)。研究發現 CuMn/CeO₂ 在催化劑穩定性、N₂ 和 CO₂ 的共吸附能力、速率決定步驟(RDS)的能量障礙以及尿素脫附能量等方面表現最佳。實驗表明,這些碳納米點(CNDs)具有雙光子激發發光特性,在 720 nm 激發波長下,雙光子吸收(TPA)截面(σ₂)高達 1.4×10³ 戈佩爾特 - 邁耶單位(GM),量子產率(QYs)為 28%。通過分析 Cu - Mn 原子間距對催化性能的影響,建立了 RDS 能量障礙與關鍵中間體 NCON 形成自由能(ΔGNCON)之間的火山型關系。細胞毒性研究顯示,水分散 CNDs 即使在高濃度下也無毒性,適合生物相關應用。
https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.5c01152
提高 Ag@Ag₃PO₄ 微晶的可見光光催化性能:用於抗菌應用及有效降解有毒羅丹明 B 染料
本研究通過水熱法合成了Ag@Ag₃PO₄微晶,探究了其在可見光下對羅丹明B染料的降解及抗菌性能。XRD、SEM、TEM和XPS等表征結果顯示,Ag的成功摻雜提高了材料的結晶度和比表面積,優化了光吸收和電荷載流子分離效率。實驗表明,在pH 7條件下,5 wt% Ag@Ag₃PO₄複合材料對羅丹明B的降解效率最高,且展現出良好的循環穩定性。此外,該材料對大腸杆菌和枯草芽孢杆菌表現出顯著的抗菌活性,抑製圈直徑分別為20 mm和22 mm。研究表明,Ag@Ag₃PO₄微晶是一種具有高效率和穩定性的多功能光催化材料,在環境修複和水處理領域具有潛在應用價值。
https://doi.org/10.1016/j.inoche.2025.114935
通過光子誘導法調節純 TiO₂ 的相穩定性和帶隙,使其成為可見光光催化劑
本研究對比了通過溶膠-凝膠法(SG)和光子誘導法(PIM)製備的未摻雜TiO₂納米粒子,重點關注其在可見光光催化中的相穩定性和帶隙控製。實驗發現,PIM法製備的TiO₂在750°C加熱後仍保持銳鈦礦相,而SG法主要生成金紅石相,XRD結果證實了這一點。PIM通過光控溫有效抑製了銳鈦礦向金紅石的轉變。此外,PIM製備的粒子更均勻、分散性更好,減少了團聚並增加了表面積。光學分析顯示,PIM-TiO₂的帶隙縮小至2.96 eV,可能源於合成中引入的缺陷態或非化學計量特征。光催化測試表明,PIM-TiO₂對亞甲基藍的降解率達96.5%,顯著高於SG-TiO₂的56%,這歸因於光子輔助合成改善了電荷載流子分離和結構。總體而言,光子誘導法更節能且製備的TiO₂光催化劑性能更優,在汙染控製、太陽能利用和先進材料領域具有潛在應用價值。
https://doi.org/10.1007/s10971-025-06844-z
通過極化工程增強SrBi₂Ta₂O₉鐵電納米薄片的壓電光催化性能,使其具有更優異的可見光吸收能力
本研究系統地探討了鹽類型、煆燒溫度和熔鹽比例等工藝條件對熔鹽法製備的 Aurivillius 相鉍基鐵電材料 SrBi₂Ta₂O₉ (SBTO) 的晶體結構、形貌和催化性能的影響。在光-超聲耦合作用下,最優的 SBTO 納米薄片在 40 分鍾內完全礦化有機染料溶液,其反應速率常數 (k) 為 0.1162 min⁻¹,比 SBTO 納米花的 2.3 倍還高,展現出卓越的壓電光催化性能。通過極化工程增強 SBTO 的宏觀極化和壓電響應,顯著提升了光生載流子的分離效率,使極化 SBTO 納米薄片的壓電光催化反應速率高達 0.1618 min⁻¹,比未極化樣本高出 1.4 倍。基於對不同形貌 SBTO 的實驗表征和有限元模擬,深入闡明了形貌控製和極化工程調控 SBTO 壓電光催化的增強機製,為提升鉍基鐵電材料的壓電光催化性能提供了重要見解。
https://doi.org/10.1016/j.mtcomm.2025.113162