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5月【第五周】光催化方向文獻速覽

作者:東譜科技 瀏覽: 發表時間:2025-06-03 11:11:38


01

乙烯基連接的共價有機框架通過銨促質子轉移實現過氧化氫光催化生成

本研究開發了兩種新型乙烯基連接的共價有機框架(COFs)——g-TDM-COF和g-TBD-COF,其甲氧基取代基賦予了框架氫鍵供體能力。結合其半導體特性,這些COFs能夠實現光催化過氧化氫(H₂O₂)生產。通過簡單地與銨離子複合,顯著提升了光電器件性能,使光催化H₂O₂產量相較於純COFs提高了8倍以上,500 nm處的表觀量子產率(AQYs)從0.70%提升至4.22%。這種性能增強歸因於銨離子與COFs之間的高效氫鍵相互作用,有利於擴大光收集範圍、縮小帶隙並增強質子導電性。

https://doi.org/10.1002/chem.202501074


02
簡便合成具有光催化和抗菌雙重功能的活性炭負載 Cu/NiO 納米複合材料

本研究采用了共沉澱法合成 AC-Cu/NiO 納米複合材料,並對其結構、光學及形貌特性進行了分析。XRD 分析證實了 NiO 納米顆粒的立方相。AC-Cu/NiO 的帶隙能為 2.74 eV,較之 NiO(3.30 eV)和 Cu/NiO(2.97 eV),表明複合材料的光吸收能力有所提升。AC-Cu/NiO 的 FE-SEM 圖像呈現出不對稱且聚集的形態。通過在紫外光下分解孔雀綠染料評估光催化性能,結果顯示 AC-Cu/NiO 在 90 分鍾後的降解效率為 90.69%,優於 NiO(64.34%)和 Cu/NiO(69.76%)。此外,AC-Cu/NiO 還對六種細菌表現出顯著的抑製效果,在環境和生物醫學應用方面極具潛力。

https://doi.org/10.1002/slct.202500626


03

基於氣體模板法合成用於光催化氧化還原反應的超薄多孔碳氮化物

本研究采用氣體模板法合成的超薄多孔碳氮化物(UPCN)光催化劑,成功解決了傳統石墨相碳氮化物(g-C₃N₄)活性低的問題。與塊狀g-C₃N₄相比,UPCN具有超薄結構、高比表面積、低熒光強度、低阻抗和高光電流響應等特性,能提供更多活性位點,縮短離子和電子擴散路徑,提升載流子分離效率。在光催化製氫反應和1,4-二氫吡啶二羧酸酯光氧化反應中,UPCN表現出顯著提升的活性。其中,以四丙基氯化銨為氣體模板的TPA-UPCN在光催化製氫中的活性最高,達到2747 μmol·g⁻¹·h⁻¹,優於氯化銨模板的碳氮化物(2092 μmol·g⁻¹·h⁻¹),同時在1,4-DHP的光催化氧化中效率也達到前所未有的水平。該研究為製備高性能UPCN光催化劑提供了新途徑。

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.5c01357


04

由Bi₄O₅I₂/葡萄糖改性Bi₂O₂CO₃組成的Z型異質結光催化劑降解抗生素的機製及毒性評估

本研究開發了新型 Bi₄O₅I₂/葡萄糖改性 Bi₂O₂CO₃(BGBCO)複合光催化劑,通過低溫水熱法快速合成,對水中積累的潛在抗生素進行降解,具有高效去除環丙沙星(CIP)的能力。BGBCO 在 65 W 節能燈照射 100 分鍾後展現出最佳光催化活性,其表觀動力學常數分別是 Bi₂O₂CO₃、Bi₄O₅I₂ 和葡萄糖改性 Bi₂O₂CO₃ 的 7.20、2.28 和 1.41 倍。實驗結果和表征顯示,光催化性能的顯著提升歸因於更多活性位點、更寬的可見光吸收範圍和改善的光生載流子分離效率。自由基捕獲實驗確認了•O₂⁻和 h⁺是降解 CIP 的主要活性物種。毒性預測結果表明,CIP 降解產物的毒性顯著降低。基於多種表征結果,提出了光催化降解 CIP 的可能機製和途徑,為改性基於 Bi₂O₂CO₃ 的異質結光催化材料及其在水中抗生素淨化中的應用提供了重要見解。

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.5c01523


05

用於非均質硫自由基光催化的接枝二硫鍵連接線性聚合物

本研究設計並合成了一種新型的接枝二硫鍵的線性聚合物 Poly-SS,應用於非均相硫自由基光催化。Poly-SS 將含二硫鍵的線性聚合物接枝到聚乙烯基骨架上,兼具二硫鍵的光活性與聚乙烯基骨架的結構穩定性。實驗表明,Poly-SS 在芳基炔烴的需氧氧化反應中表現出優異的催化性能,可實現 99% 以上的轉化率,且在循環使用後,經簡單再生處理,其催化活性可恢複至 95%。通過共聚改性,Poly-SS 的溶解性顯著提升,可方便地製備成薄膜,進一步擴大了其應用範圍。該研究通過合理設計二硫鍵連接的聚合物,解決了傳統分子催化劑的局限,為非均相硫自由基光催化領域帶來重要進展,其獨特的結構設計實現了高效、可回收的光催化性能,量子效率達到 1.96%,為可持續化學轉化提供了新思路。

https://doi.org/10.1002/chem.202500967


06

摻銅氧化鋅納米顆粒及其在羅丹明 B 光催化降解中的應用

本研究針對羅丹明 B 染料的高環境汙染風險,提出光催化降解策略。ZnO 因出色的紫外光催化性能被廣泛用於染料降解,文中通過簡單方法成功合成摻銅氧化鋅納米顆粒。當銅摻雜水平為 0.5% 時,該材料在紫外光照射下展現出卓越的光催化活性,2 小時內完全降解羅丹明 B,降解效率達 100%。利用 X 射線衍射、掃描電子顯微鏡和透射電子顯微鏡等技術對材料的物理化學性質進行系統分析,發現銅摻雜未改變 ZnO 的結晶性,但顯著提升了其光響應能力。基於紫外光催化降解羅丹明 B 溶液的實驗結果,深入研究了摻銅氧化鋅的光催化機製,為開發高效染料降解光催化劑提供了理論見解和技術支持。

https://doi.org/10.1038/s41598-025-02432-x


07

利用頻率分辨激發調製吸收光譜法動態探測(光電)催化反應中間體

本研究利用頻率分辨激發調製吸收光譜(EMAS)技術,動態探測了(光電)催化反應中的中間體及其氧化還原動力學。研究聚焦於赤鐵礦(Fe₂O₃)光陽極、NiFeOx型電催化劑及其複合材料,通過比較電催化(EC)和光電催化(PEC)條件下的頻域光譜,揭示了關鍵反應中間體及其氧化還原速率常數。研究發現,Fe₂O₃光陽極在EC和PEC水氧化過程中通過相同的Fe(IV)中間體進行,且動力學相似。對於複合光陽極,電催化劑從半導體接受空穴後的氧化還原速率是實現高光電流密度的關鍵。通過EMAS技術,研究發現NiFeOx-cit-Fe₂O₃複合光陽極的氧化還原速率常數顯著高於NiFeOx-Fe₂O₃,分別為103.4 s⁻¹和14.1 s⁻¹,表明前者具有更快的氧化還原動力學。這些結果證明了EMAS在(光電)催化研究中的強大能力,還為電催化劑的選擇提供了新的標準。

https://doi.org/10.1021/jacsau.5c00131


08
氧調控的氮端基通過電負性誘導的能帶工程實現高效光催化

本研究通過簡單的熱聚合方法合成了新型可見光驅動的g-C₃N₄,並引入高電負性氧元素調控其形貌和帶隙。實驗表明,氧的引入使g-C₃N₄中的sp²雜化氮原子優先被氧原子取代,改變了電子分布,生成中間能級態,從而增強了可見光吸收和光生載流子的分離與轉移。結果,MG0.002樣品在60分鍾內對四環素的光降解反應速率常數達0.0933 min⁻¹,去除率達81.6%,且具有優異的循環穩定性和適應性。

https://doi.org/10.1021/acs.iecr.5c00700


09
探究Ni@NiS/p型氮化碳異質結構中的載流子動力學:對提升光催化析氫性能的影響

本研究通過熔融鹽法合成了p型氮化碳(C₃N₄),並結合Ni@NiS核殼共催化劑顯著提升了光催化析氫性能。研究發現,p型C₃N₄(Li–K)與NiS之間的能帶匹配促進了光生電荷的有效轉移,使得光生電子從C₃N₄遷移至Ni,再傳遞到NiS,從而極大地提高了光生載流子的分離效率。優化後的NiS-5光催化劑在可見光下的析氫速率達到18.18 mmol h⁻¹ g⁻¹,分別是C₃N₄(Li–K)和NiS-0的33倍和2.5倍。這項工作為製備高效的p型氮化碳基光催化劑提供了新策略。

https://doi.org/10.1021/acsaem.5c00781


10

調控含鉍金屬有機框架拓撲結構以提升光催化氧化一氧化氮性能

本文提出了通過調控配體與金屬的比例來改變鉍基金屬有機框架的拓撲結構從而提高其光催化氧化一氧化氮性能的方法。研究團隊首先通過單晶X射線衍射確認了Bi-BDC-NH₂的晶體結構,並利用二次構建單元策略,通過改變2-氨基對苯二甲酸的量來調節拓撲結構,從而平衡熱力學和動力學成核產物。通過調節配體與金屬離子的比例,成功合成了三種不同拓撲結構的Bi-MOFs(晶態、半晶態和非晶態)。研究表明,非晶態Bi-MOF(A-MOF)具有更多的活性位點和更高的光生電荷分離效率,表現出優異的光催化性能,其NO去除率達到73.7%,遠高於晶態和半晶態的Bi-MOF。這項工作不僅為Bi-MOF的合成提供了新的思路,還為開發高效的光催化劑提供了指導。

https://doi.org/10.1002/smll.202502116


11
系統合成稀有糖及其通過光催化的立體特異性轉化

本研究開發了一種全面的光催化方法,實現了單糖的系統轉化,且能保持立體化學構型。實驗表明,D-葡萄糖在水溶液中經紫外線光催化處理後,通過 HPLC、LCMS 和 ¹H NMR 分析確認可轉化為 D-阿拉伯糖。同理,D-半乳糖、D-阿洛糖和 D-古洛糖分別轉化為 D-來蘇糖、D-核糖和 D-木糖。進一步光催化處理這些醛戊糖可得到相應的酮戊糖,如 D-阿拉伯糖和 D-核糖轉化為 D-赤蘚糖,D-來蘇糖和 D-木糖轉化為 D-蘇阿糖。這證明了從醛己糖到醛戊糖再到酮戊糖的單反應系統中的成功轉化。此外,以 L-葡萄糖和 L-阿拉伯糖為起始物質,分別得到 L-阿拉伯糖和 L-赤蘚糖,確認了轉化過程中保持立體化學構型。該方法為控製立體化學構型的稀有糖合成提供了系統途徑。

https://doi.org/10.1038/s41598-025-02758-6


12
通過表面修飾調控內部電子-空穴分布以提高光催化效率

本研究合成十種基於石墨相氮化碳(g-C₃N₄)的共價有機框架(COFs)催化劑,發現 CN-306 在可見光驅動下產氫過氧化物(H₂O₂)效能最佳。經優化,提升乙醇比例顯著增加 H₂O₂ 產量,達到 5352 μmol g⁻¹h⁻¹,420 nm 波長下表面量子效率 7.27%。機理研究揭示,過量單線態氧(¹O₂)會阻礙 H₂O₂ 積累。多模式表征技術結合密度泛函理論(DFT)計算表明,CN-306 因最高占分子軌道(HOMO)與最低未占分子軌道(LUMO)能隙縮小,電子 - 空穴分離效率高,利於光生載流子遷移,抑製不利複合。此研究闡明 COFs 中位點特異性官能團修飾的結構 - 功能關系及其對光催化活性的顯著影響,為合理設計催化劑、優化表面結構及推進太陽能驅動 H₂O₂ 合成應用提供分子層面見解。

https://doi.org/10.1038/s41545-025-00480-4


13
使用合成的 Ag/g-C₃N₄/Fe₃O₄ 納米複合材料對水溶液中阿奇黴素和頭孢曲鬆的光催化降解

本研究緻力於合成 Ag/g-C₃N₄/Fe₃O₄ 納米複合材料,並探索其在水溶液中降解阿奇黴素和頭孢曲鬆的光催化性能。g-C₃N₄ 通過兩步煆燒法獲得,納米複合材料則采用一步水熱法合成。XRD、FTIR、FE-SEM、TEM 和 VSM 等表征結果顯示其具備優異的物理化學性質。基於 Box-Behnken Design (BBD) 的優化實驗確定了最佳反應條件:pH 5.2、催化劑濃度 0.42 g/L、反應時間 107 分鍾、抗生素初始濃度 10 mg/L。在此條件下,納米複合材料對阿奇黴素和頭孢曲鬆的降解效率分別達到 83.3±2.1% 和 93.3±1.8%。COD 和 TOC 分別降低 65.5% 和 52%,但中間產物降低了礦化效率。催化劑經過六次循環使用後,性能僅下降不到 13%。此外,研究表明 •OH 在降解過程中起主導作用,且納米複合材料因定製的帶隙和高效電荷分離展現出更強的可見光吸收能力。

https://doi.org/10.1038/s41598-025-00149-5


14
破除障礙:鉑單原子與富氮氮化碳的協同作用以實現最大化的光催化製氫

本研究開發了一種簡單新方法,通過模板法製備富含氮的氮化碳(C₃N₄.6),並利用熱聚合和酸浸法快速負載超低濃度鉑單原子(0.08 wt.%),實現了高效光催化製氫。該方法首先將鉑前驅體固定於 SBA-15 模板上,經熱聚合二氰二胺形成 C₃N₄.6,並將鉑單原子錨定於其表面。鉑單原子與富氮位點的配位作用改變了 C₃N₄.6 的電子結構,不僅作為光生電子的捕獲中心,還作為還原位點加速水還原反應。實驗顯示,在可見光照射下,該催化劑的製氫速率達到 64100 µmol g⁻¹h⁻¹,表觀光量子效率達 25.3%,且具有長期穩定性。這一成果展示了超低負載鉑單原子催化劑在可持續製氫領域的巨大潛力。

https://doi.org/10.1002/smll.202503843


15
製備 Bi₂WO₆/Ag₃PO₄ 複合材料及其對高效光催化降解抗生素的研究

本研究通過化學沉澱法合成了 Bi₂WO₆/Ag₃PO₄ 複合材料,以提升 Ag₃PO₄ 的光催化性能。Bi₂WO₆ 作為耦合半導體,因其寬禁帶和強氧化還原勢被選用。以鹽酸四環素(TCH)為模型,研究了該複合材料在可見光下的光催化降解能力。SEM 顯示 Bi₂WO₆ 顆粒均勻分散在 Ag₃PO₄ 表面,減少了 Ag₃PO₄ 的團聚。PL 光譜表明,Bi₂WO₆ 與 Ag₃PO₄ 結合後,有效分離光生電荷,抑製了電荷複合。當 Bi₂WO₆ 含量為 3 wt% 時,複合材料對 TCH 的降解率在 30 分鍾內達到 66.5%,遠高於純 Ag₃PO₄ 的 49.5% 和純 Bi₂WO₆ 的 7.7%,這主要歸因於異質結的形成抑製了光生電子 - 空穴對的複合。循環實驗顯示,3 wt% Bi₂WO₆/Ag₃PO₄ 複合材料具有良好的穩定性。自由基捕獲實驗表明,TCH 降解過程中的主要活性物種為空穴(h⁺)。綜上,Bi₂WO₆/Ag₃PO₄ 複合材料憑借優異的光催化性能和穩定性,在光催化降解抗生素領域具有廣闊的應用前景。

https://doi.org/10.1002/slct.202501224


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