本文以间隙C掺杂的锌极性面ZnO纳米鹅卵石为模型体系，成功实现了载流子分离动力学与基元反应热力学的协同调控，从而达成高效稳定的CO2至CO转化。C掺杂不仅诱导产生大量氧空位、构建了电荷离域网络，协同将内建电场增强近三倍以加速载流子传输；同时显著降低了CO2在Zn位点吸附的吉布斯自由能垒及决速步（*COOH中间体形成）的能垒。锌极性表面进一步提供了丰富的活性Zn位点，加速了表面反应。最终，优化后的催化剂在CO2至CO转化中展现出卓越的光催化活性（30.09 μmol g-1h-1）和100%的选择性，其性能超越所有已知的ZnO基光催化剂。本工作为在半导体光催化剂中同步调控载流子行为与反应能量学提供了新范例。

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.126025

本文提出一种瞬态脉冲放电方法，可快速构建石墨烯气凝胶负载的不对称铜纳米团簇催化剂。该过程借助强电流脉冲与高温作用，使氯化铜分解产生的铜原子聚集到石墨烯表面。由于铜团簇的晶格畸变与氧掺杂，所制备的催化剂呈现出不对称的原子与电子结构。在二氧化碳还原反应中，催化剂的不对称结构与丰富活性位点提升了乙醇生成的选择性和活性：在相对于可逆氢电极（RHE）−1.1 V 的电位下，乙醇的法拉第效率（FE）达到 75.3%，多碳产物（C₂₊）的法拉第效率达 90.5%。此外，铜纳米团簇与石墨烯气凝胶载体间的强相互作用赋予催化剂优异的长期稳定性。通过原位测试与密度泛函理论（DFT）计算，我们阐明了 Cu₄O-Cu/C₂O₁活性位点上的关键反应中间体及反应机理。本研究为设计不对称结构催化剂以平衡能源转化过程中的活性与稳定性提供了创新思路。

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光催化CO2制甲醇是可持续生产甲醇的绿色路线，但现有催化效率仍难放大。本研究构建了一种含环己三酮基团的无金属噻二唑共价有机框架（COF）。环己三酮通过极化效应显著促进电荷分离与转移，使该COF在450 nm下实现27.74 mmol g⁻¹ h⁻¹的甲醇产率和7.39%的表观量子效率，均为已报道催化剂最高。实验与理论计算共同揭示：分子级极化增强是提升六电子CO2还原性能的关键，为设计高效无金属COF光催化剂提供了新思路。

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125404

本研究设计了一种具有定向界面电荷传输特性的TiO2/CdS/Ni（CSTNi）核壳结构光催化剂。TiO2中的氧空位作为电子存储库，界面Ti─S键加速载流子在TiO2/CdS（CST）界面的传输；同时Ni纳米粒子作为活性位点，通过Ni─S界面键合促进电子快速迁移。值得注意的是，过渡金属（Ti和Ni）的d轨道与硫的p轨道杂化可调控局部电子结构，协同增强界面电子动力学。X射线吸收光谱证实了具有强电子耦合的Ti─S和Ni─S键的形成，X射线光电子能谱和密度泛函理论计算揭示了CST和CdS/Ni界面的定向电荷迁移。飞秒瞬态吸收光谱表明界面电子转移显著加速，CSTNi的速率常数达2.0×109 s-1，远超CdS/Ni体系（6.7×108 s-1）。得益于精心设计的界面传输通道，CSTNi在实现优异光催化降解微塑料性能的同时，还展现出卓越的产氢速率。该研究提出了界面化学键合与助催化剂协同调控的新策略，为高效光催化体系的理性设计提供了新思路。

https://doi.org/10.1002/adfm.202521318

本研究成功构建了一种具有中空纳米盒结构的Cu₂₋ₓS@ZnₓCd₁₋ₓS核壳异质结，通过光多次反射与Z机制协同作用，显著提升了光催化产氢性能。该催化剂在可见光下的产氢速率高达8175 μmol·g⁻¹·h⁻¹，远优于单一组分，并表现出优异的稳定性。EPR与原位XPS证实了Z机制的有效形成，维持了各组分的强氧化还原能力。

DOI: 10.1002/adfm.202416358.

本文中开发了一种简单策略，通过钴单原子锁定全共轭乙烯基COF的相邻层，构建了直接的层间电荷传输通道，显著提升了光催化CO2还原性能。所制备的Co-SACs@COF-TzBpy在光催化CO2还原中表现出优异的CO产率（8101 μmol·g⁻¹·h⁻¹），约为原始COF-TzBpy的37倍，同时保持高达97.4%的CO选择性。实验与理论计算表明，单钴位点形成的空间锁定结构使得相邻层电子同时流向钴位点，极大避免了传统单原子催化剂近平面配位结构中光生载流子易复合的缺点。机理分析表明，锚定的Co-SACs通过锁定全共轭COF-TzBpy的相邻层，建立了高效的电子传输通道，促进了CO2活化并降低了反应能垒。本研究为克服具有近平面配位结构的SACs的缺点，设计高性能光催化剂提供了新视角。

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125299

本文提出了一种策略，该策略结合了通过三嗪基COF内的N/O配位锚定的原子分散Pt位点和气液固三相界面辅助光催化系统，以提高性能和耐用性。因此，Pt-TBPyT-COF实现了优异的OWS性能，H2和O2的析出率分别为469.8和234.9µmol·g−1·h−1，在450 nm处的表观量子产率为8.91%。值得注意的是，通过气液固三相界面辅助方法的OWS有效地抑制了ORR反向反应，在5小时内H2和O2的平均速率分别高达568.7和284.3µmol·g−1·h−1，并在30小时的连续反应中保持了稳定的光催化活性。此外，密度泛函理论计算和原位实验表明，单原子Pt配位加速了*H的解吸，而COF中的三嗪单元有利于电荷分离，降低了OER速率决定步骤的能量势垒。

DOI：10.1002/anie.202515397