本研究创新性地提出了一种“连接体几何导向”的策略，通过选用刚性程度截然不同的给体单元，成功构建了两种具有完全不同堆叠模式的苝二酰亚胺（PDI）基COFs：PDI-TPE-COF和 PDI-DBC-COF。前者采用传统的AA堆叠，而后者则因刚性平面大环给体DBC的引入，迫使层与层之间发生错位，形成了更为高效的倾斜AB堆叠，从而同时实现了层内（through-bond）与层间（through-space）的多维激子传输路径，实现了更高的激子迁移效率和单线态氧（1O2）量子产率（Φ = 0.64），在可见光驱动的喹喔啉和α-氨基羰基化合物合成中表现出卓越的光催化活性和可重复使用性。该研究发表于Angewandte Chemie International Edition，为设计高效、无金属、可持续的光催化体系提供了新思路。

本研究通过调节PHI聚合环境的碱性来控制缺陷数量，从而调整能级深度并阐明其在可见光和近红外光下对光催化活性的影响机制。引入适量的深能级，显著提升了近红外光下的光催化活性，这凸显了深能级对光催化的重要贡献。引入浅能级可降低光生载流子被深能级捕获的概率，抑制非辐射复合，进而提升可见光光催化性能。深入理解能级缺陷的形成机理，对开发高效光催化剂具有重要意义。

本研究系统研究了Pr、Fe和Na分别作为代表性稀土、过渡和碱金属掺杂剂对剥离石墨氮化碳（g-C3N4）光催化活性的影响。通过热处理将前驱体离子嵌入预形成的g-C3N4中，制备了掺杂的剥离g-C3N4样品。对制备的催化剂进行了晶体、结构、化学、光学和光电化学性能的检查，以探索掺杂剂与所得复合材料的光催化活性之间的相关性。详细的分析表明，掺杂Pr的g-C3N4在可见光下降解亚甲基蓝时表现出优异的光催化活性，在40分钟内实现了约96%的去除率。这不仅优于g-C3N4的活性，而且远高于掺杂Na或Fe的g-C3N4。使用掺杂Pr的g-C3N4的动力学速率常数分别是掺杂Pr、掺杂Fe和掺杂Na的g-C3N4的3.2倍、5.1倍和2.0倍。增强的性能归因于优化调谐后的固有特性，包括良好的表面积、改善的孔隙率、增强的可见光吸收、合适的电子能带结构、增加的载流子密度、促进的电荷分离和降低的电荷转移电阻。此外，使用优化的Pr（0.4）g-C3N4详细研究了在不同初始亚甲基蓝浓度、染料类型、催化剂剂量、初始溶液pH值、抗衡离子和水基质条件下，亚甲基蓝的光催化去除。研究结果表明，Pr（0.4）g-C3N4在不同条件下具有很高的光催化活性，包括在从我们当地城市污水处理厂收集的真实废水介质中。经过五个周期的光催化降解试验后，观察到良好的可重复使用性和稳定性，进一步表明Pr（0.4）g-C3N4在废水处理中巨大的实际应用潜力。

https://doi.org/10.1007/s11705-025-2586-6

本文提出了一种结合缺陷工程和过渡金属簇锚定的双功能改性策略，以构建高性能的ACNNS/Ni复合材料。首先用NH 4F蚀刻超薄g-C3N4纳米片（CNNS）以产生表面缺陷，作为均匀分散Ni团簇的锚定位点。这些缺陷不仅增强了固有的光催化活性，还实现了稳定的Ni簇负载，在Ni/g-C3N4界面形成肖特基势垒，以促进电子转移并抑制复合。优化的ACNNS/Ni表现出变窄的带隙，将可见光吸收扩展到477 nm，并在模拟阳光下实现了2.85 mmol/g/h）的显著析氢速率，比纯CNNS高5.82倍。值得注意的是，富含缺陷的结构和Ni团簇协同提高了电荷分离效率，光电流密度增加了12倍，电荷转移电阻降低。此外，循环测试证实了其强大的稳定性，在五个循环后仍保持82%的活性。这项工作强调了“缺陷工程金属簇锚定”在定制异质结系统中的重要性，为开发具有宽光谱利用率和高量子效率的过渡金属改性2D光催化剂提供了一条通用途径。

https://doi.org/10.1007/s11581-025-06499-4

本文提出了一种通过铈（Ce）掺杂稳定Cuδ⁺态的策略（Ce/CuOx），在CO₂RR过程中实现了多碳产物的高法拉第效率（60%），其中乙烯（C₂H₄）占40%，乙醇（CH₃CH₂OH）占14%，乙酸（CH₃COOH）占6%，并在-1.2 V（vs. 可逆氢电极）下保持25小时的稳定性。原位红外光谱、原位X射线光电子能谱结合密度泛函理论计算表明，Cuδ⁺态通过Ce³⁺/Ce⁴⁺氧化还原离子对的调控得以稳定，降低了*CO偶联的能垒，从而提高了电催化CO₂还原生成C₂H₄的法拉第效率。该研究为充分利用镧系变价金属实现先进催化和清洁能源转化提供了新思路。

https://doi.org/10.1021/jacs.5c02896

本研究提出通过促进碳酸盐中间体直接裂解来强化光热催化CO2转化的新策略，成功构建了具有高活性位点的原子级分散镨修饰二氧化铈负载镍催化剂（Ni/Pr-CeO2）。通过高分辨环形暗场扫描透射电子显微镜和X射线吸收精细结构解析表明，该催化剂能显著提升碳酸盐中间体覆盖度。多种原位/工况光谱技术证实，Ni/Pr-CeO2中的界面氧物种可有效促进碳酸盐（CO3*）和碳酸氢盐（HCO3*）中间体的覆盖与转化。特别值得注意的是，在光照条件下，这些中间体内的C═O键能被显著弱化并断裂，从而克服CO2活化所需的高能垒，实现高效CO生成。实验结果表明，Ni/Pr-CeO2催化剂的CO产率高达27.2 mol molNi–1 min–1，是传统Ni/CeO2催化剂的三倍，且在110小时连续测试中保持卓越的稳定性。该研究不仅为温室气体循环利用提供了新思路，也为可再生能源与化工生产体系的耦合发展开辟了有效途径。

https://doi.org/10.1021/acsnano.5c05699

本研究首次提出通过Mn掺杂精准调控CoP电子结构，实现氢析出（HER）、氧析出（OER）及5-羟甲基糠醛氧化（HMFOR）三功能高效协同催化。实验与理论证实，Mn作为“电子泵”诱导Co→P电子转移，形成缺电子Co位与富电子P位，显著提升HER活性；同时加速表面重构生成Mn-CoOOH活性物种，优化OER与HMFOR反应路径。优化后的Mn₀.₁₅-CoP/CC催化剂在1 m KOH中HER过电位仅59 mV，OER过电位230 mV，HMFOR仅需1.06 V即可实现>99%的HMF转化率和FDCA选择性。构建的OWS与CWS两电极系统在143 mA cm⁻²下仅需1.62 V和1.45 V，能耗低至4.02与3.87 kWh Nm⁻³ H₂。该研究突破传统单功能催化剂局限，为绿氢耦合生物质转化提供了普适性策略。

https://doi.org/10.1002/adfm.202514250

光热协同催化CO₂甲烷化可在≤250 °C、常压条件下实现高选择性CH₄生成，被誉为“下一代低碳制甲烷”技术。然而，传统Co基单活性位催化剂难以兼顾CO₂活化与H₂解离，极易在强还原气氛下失活。本研究首创“碳层包覆”策略，以ZIF-67为前驱体，经两步可控热解构筑系列CoOx@C-x纳米反应器。最优CoOx@C-350在200 °C、常压光照下实现51.88 % CO₂转化率、96.15 % CH₄选择性及2.89 mmol h⁻¹产率，性能显著优于现有同类催化剂。原位表征与DFT计算揭示：外层碳层不仅作为光热转换介质产生局域高温（ΔT≈20 °C），更通过电荷再分布稳定Co²⁺活性中心；内层Co²⁺-Co⁰双活性位协同促进质子-电子耦合并驱动关键*COOH中间体生成，形成“双活性位-电荷再分布-热局域”三元协同新机制。

https://doi.org/10.1002/adfm.202512566.