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8月【第二周】光催化/光探测方向文献速览

作者:东谱科技 浏览: 发表时间:2025-08-08 16:11:16



01

通过溶剂掺入合成零维八面体金属卤化物及其光物理性质

本研究报道了一种反溶剂掺入方法,可将多种二维锡碘钙钛矿转化为0D结构。该方法适用于多种有机阳离子和反溶剂分子,并可扩展至锗和铅类似物。研究发现,通过有机堆积调控增强锡基八面体的结构刚性,可提高辐射复合率并降低非辐射复合率,实现接近100%的光致发光量子产率(PLQY)。锗和锡基结构因局域激发态表现出大斯托克斯位移和微秒级三重态寿命,而铅基结构则通过三重态-单重态混合实现更快复合。理论计算进一步支持了这些发现。该工作不仅提供了0D金属卤化物的通用合成平台,还深化了对卤化物钙钛矿激发态动力学的理解。

https://doi.org/10.1038/s41557-025-01869-x


02

通过大阳离子和拟卤化物阴离子调节锡基钙钛矿结晶以实现高迁移率和高稳定性晶体管

本研究策略性地将2-噻吩乙胺硫氰酸盐(TEASCN)引入到3D锡基钙钛矿中,从而提升了钙钛矿TFT的性能。拟卤化物SCN−引入双层准二维钙钛矿中间相,结合含硫噻吩环(TEA+)与Sn-I八面体之间的强相互作用,有效地重新定向了钙钛矿的结晶方向,同时抑制了Sn2+的氧化并降低了陷阱密度。因此,基于TEASCN的TFT实现了超过60平方厘米/伏/秒的平均空穴迁移率,开关电流比超过108,在最先进的p型钙钛矿TFT中脱颖而出。此外,未封装的器件在氮气氛围中放置30天后仍能保持其初始迁移率的84%,彰显了其卓越的稳定性。这项工作为实现高迁移率和高稳定性锡基钙钛矿晶体管开辟了一条直接途径。

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adv4138


03

可控共诱导重构RuCo合金电催化剂减轻酸性OER中Ru的不可逆溶解

本研究多种改性策略,如杂原子掺杂、缺陷工程和合金化等,其中Ru与过渡金属(如Co)合金化显示出显著效果。然而,Ru基合金在OER过程中仍会经历动态溶解-重构过程,其机制尚不明确。本文通过研究RuCo合金催化剂在酸性OER中的表面重构行为,揭示了Co诱导形成的CoRuOx活性相如何抑制Ru的过氧化和溶解,从而提升催化剂的活性和稳定性。这一研究为设计高效耐用的酸性OER催化剂提供了新思路。

https://doi.org/10.1002/adfm.202509656


04
 镧铜纳米球中的不对称吸附位点与铜空位调控促进CO2电还原性能并实现超高甲烷选择性

本研究开发了一种碳载铜空位镧铜纳米球催化剂(La0.05Cuv1@C),可实现高效的CO2-甲烷转化。实验结果表明,该材料在-1.6 V(vs. RHE)电位下可获得73.3%的甲烷法拉第效率(FECH4),性能显著优于对照组。原子级分散的镧通过电子转移形成不对称吸附位点,强化CO2吸附与活化;铜空位则优化中间体吸附强度,抑制C-C偶联并促进加氢路径。镧位点还能加速水解离,为后续甲烷形成提供质子源。通过缺陷工程与杂原子掺杂的协同调控,本研究为开发甲烷活化体系中的高选择性铜基催化剂建立了新范式。

https://doi.org/10.1002/adfm.202514227


05

Pd/TiO₂光催化剂实现光生电子和空穴的同时增值利用

本文报道了一种具有电子金属-载体相互作用(EMSI)的Pd/TiO₂光催化剂,能够同时实现光催化过氧化氢(H₂O₂)生成和糠醛选择性氧化为呋喃羧酸(FA)。研究表明,Pd的电子结构通过EMSI被调节,形成Pdδ⁺活性位点和上移的d带中心,增强了O₂吸附和H₂O₂生成性能。同时,TiO₂中的光生空穴通过醛水移位反应(Aldehyde-Water Shift)将糠醛氧化为FA。最优的Pd/TiO₂催化剂实现了H₂O₂和FA的生成速率分别为3672.31和4529.08 μM h⁻¹,糠醛转化率达到92.66%,FA选择性达到97.82%。该工作为增强光催化协同合成双重增值化学品提供了新的思路,有助于推动碳中和目标的实现。

https://doi.org/10.1038/s41467-025-61223-0


06

轨道匹配机制指导的铜基单原子合金用于酸性二氧化碳电还原的合成

本文结合理论与实验,发现了一种简单直观的 d-p 轨道匹配机制,可用于快速评估铜基单原子合金的原子分散稳定性。该机制具有普适性和可扩展性,适用于二元、三元及多元体系中高效单原子合金的筛选。以酸性二氧化碳电还原反应为原型反应,验证了新设计的单原子合金的催化选择性:所有单原子合金的单碳产物选择性均超过 70%,其中Sb₁Cu在 200 mA・cm⁻² 的电流密度下,一氧化碳的法拉第效率峰值达到 99.7±2.5%。本研究建立了具有优异分散稳定性和选择性的铜基单原子合金的基本设计原则,将推动超高性能单原子合金在电催化等先进应用领域的发展。

https://doi.org/10.1002/adma.202500343


07

高熵合金中原子间相互作用对碱性水体系电催化析氢反应的影响

本文通过设计一系列五元(PtPdCoNiCu)和六元(PtPdRuCoNiCu)HEAs,系统研究了原子间相互作用对HER性能的影响,旨在揭示其内在机制,并通过优化电子结构和晶格应变提升催化活性和稳定性,为开发高性能碱性HER催化剂提供理论指导和技术支持。

https://doi.org/10.1021/acscatal.5c02126


08
调节电子分布以加速CO2的光催化还原为C2H4

本研究通过Ga原子掺杂CoS2,诱导硫空位形成,使Co原子周围电子呈高度不对称分布,缩短相邻Coδ+原子间距,增强*CO吸附与活化,显著提升C2H4选择性(94.5%)和产率(原始CoS2的20倍),为解决CO2还原中C-C耦合难题提供了新思路,助力碳资源高值化利用。

https://doi.org/10.1021/acsnano.5c0154


09

晶格匹配界面工程打破氮化碳基同质结界面电荷传输限制增强光催化分解水

本研究通过熔盐辅助合成策略,首次构建了具有微小晶格失配(<3.2%)的结晶型Rb掺杂聚庚嗪酰亚胺(Rb-PHI)/梅隆(P&M)同质结。该同质结界面形成强内置电场,驱动光生电子遵循S型机制迁移:Rb-PHI导带电子与梅隆价带空穴复合,保留Rb-PHI强氧化性空穴(+1.97 V vs RHE)和梅隆强还原性电子(-1.13 V vs RHE)。最优P&M催化剂在模拟太阳光下全分解水产氢/氧速率达43.0/17.5 μmol·h⁻¹(化学计量比2.46:1),400 nm表观量子效率达3.14%,性能远超物理混合样品(P@M)及单一组分。

https://doi.org/10.1021/acscatal.5c01253


10
通过增强活性氢吸附优化Cu0/Cu+/Ga界面的C-C偶联以实现卓越的CO2电合成C2+产物

本文研究了通过构建Ga2O3/CuO异质结构催化剂来提升CO2电还原制备多碳(C2+)产物的性能。研究团队采用简单的溶胶-凝胶法制备了该催化剂,实验结果表明Ga2O3的引入能够稳定Cu+物种,形成Cu0/Cu+/Ga活性中心,同时显著增强了催化剂的水分解能力。深入研究发现,Ga位点上增强的氢吸附能力促使C-C偶联反应路径发生了重要转变:从原本高能垒的对称OCCO偶联路径转变为低能垒的不对称OCCHO偶联路径。这一发现通过系统的表征手段得到了验证,包括X射线光电子能谱(XPS)和X射线吸收精细结构谱(EXAFS)等分析技术。

https://doi.org/10.1002/smll.202500538


11
Co基阳极催化剂在纯水阴离子交换膜电解槽中的稳定性提升策略

在本研究中,作者以电沉积CoOx为模型催化剂,系统探究了离聚物(HQPC-TMA)对其在纯水AEMWE中耐久性的影响。结果表明,高电流密度运行诱导CoOx表面重构、在不锈钢纤维间形成团聚体并降低OER活性;而优化的离聚物涂层(0.5 mg cm⁻²)不仅抑制了性能衰减,还在48 h内实现电压下降(−1.8 mV h⁻¹)。结合原位电化学、非原位材料表征和膜电位传感,发现离聚物通过扩大电化学活性面积、增强离子传导以及促进Co氧化态升高(形成Co⁴⁺活性相)来提升性能。基于上述认识,进一步提出“电化学活化(EA)预处理+离聚物涂层”的协同策略,使Co基阳极在1 A cm⁻²纯水中连续运行400 h,电压变化率仅0.28 mV h⁻¹,为纯水AEMWE的长寿命催化剂设计提供了新范例。

https://doi.org/10.1002/adfm.202508175


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