本文通过将三醛基间苯三酚与氟调谐胺单体聚合，合成了三种同构的COF。策略性氟化诱导平面内氢键锁定π共轭受体（A）单元，形成供体-（π-受体）（D-（π-A））结构，抑制激发后的电子-空穴复合，同时通过π-A共面性增强电荷载流子迁移率。同时，氟化形成疏水表面，以减轻二氧化碳传质限制，提高局部二氧化碳浓度，优化三相界面处的质子可用性。多氟COF在CO2转化为丙烯的过程中表现出卓越的光催化活性，分别比非氟和单氟COF提高了18.1倍和1.5倍。这项工作将氟化确立为一种双功能策略，可以同时调节COF中的电子结构和表面性质，为从可持续的C1原料中太阳能驱动合成多碳化学品提供了新的途径，同时有助于生态可持续性。

https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.5c04175

本文通过在聚乙烯吡咯烷酮（PVP）调控下，构建了一种氧空位工程的BiOBr/In2O3异质结，该结构诱导了Bi─O键附近氧空位的形成。实验与理论结果表明，氧空位能够调控Bi-6p的电子结构，从而增强与CO2的相互作用，这进一步调节了Bi-6p与*COOH中间体的C-2p轨道之间的杂化，进而促进了*CO2→*COOH这一决速步骤。此外，该BOVIN 的S型异质结具有内建电场和氧空位诱导的缺陷态，不仅能够以高氧化还原能力分别在BiOBr上实现CO₂还原、在In2O3上实现H2O氧化，而且显著抑制了光生电荷的复合。因此，BOVIN在纯水中表现出具有竞争力的CO生成速率（341.60 μmol g-1 h-1）和接近100%的选择性，并在420 nm波长下达到了3.55%的创纪录表观量子效率。本工作通过调控先进光催化剂的电子结构来优化中间体吸附，从而实现高效、选择性的光催化CO2转化。

https://doi.org/10.1002/adfm.202518449

本文受植物中营养物质扩散机制的启发，研究团队提出了自增强 CO₂浓度梯度的概念：通过多孔碳纳米片（PC）作为 “土壤” 富集 CO₂，单原子镍掺杂碳纳米管（Ni-CNTs）作为 “根茎” 电催化 CO₂，从而实现这一梯度。实验与模拟相结合的研究表明，在多孔碳纳米片上生长的镍掺杂碳纳米管若长度适宜，可减小气体边界层厚度，并自发增强 CO₂浓度梯度，协同突破 CO₂传质限制。因此，在膜电极组件中，当 CO₂浓度在 4-15 体积 % 范围内变化时，CO 的法拉第效率仍能达到 90% 以上。此外，通过在膜电极组件前增设氧气吸附填充柱（OAPC），研究团队实现了含氧气烟气向 CO 的稳定、选择性转化。

https://doi.org/10.1038/s41467-025-62240-9

本研究针对光催化CO2还原中常被忽略的“激子解离”环节，提出通过在In2S3纳米片中锚定低价单原子Cu位点来降低激子结合能、提升载流子分离与转运效率。首先通过XRD、HAADF-STEM与XAFS等手段证实Cu以+1价态单原子形式均匀掺入In2S3晶格并与S原子配位。在气–液–固体系下，Cu 0.5%-In2S3样品的CO产率达到250 μmol·g-1·h-1，是纯In2S3的两倍，并在同位素标记和原位FTIR中确认了COOH为关键中间体。表面电势（KPFM）、原位XPS与EPR结果揭示单原子Cu不仅显著提高光生电子–空穴分离，而且直接作为CO2吸附与电子转移的活性中心。飞秒瞬态吸收与温变PL测得激子结合能由50.1降至27.8 meV，激子解离效率提高至30.1%，并显著延长载流子寿命。DFT计算进一步显示单原子Cu增加价带顶态密度、降低功函数，并将CO2还原关键步COOH的自由能障由1.79 eV降至0.72 eV，从而加速反应动力学。总体上，该工作通过“单原子Cu调控激子解离”这一策略实现了CO2光还原活性与稳定性的协同提升，并为设计高效光催化剂提供了可推广的结构–性能–机理新思路。

https://doi.org/10.1002/adma.202512150

本文通过配位驱动组装将π扩展的紫精单元整合到两个杂化的卤化铅中，形成了本征的供体-受体( D-A )构型。从1D到2D的维度调制将NIR吸收扩展到965 nm，提供了1.28 eV的窄带隙。固有的D - A体系，结合卤化铅优异的载流子迁移率，促进电子从卤化铅组分向紫精部分的有效迁移，产生稳定的N-根物种。所制备的单组分光催化剂实现了CO2到C2H4的选择性转化，表观量子产率( AQY )高达0. 81 %，在700 ( ± 15 ) nm和0.38 % ( 800 ( ± 15 ) nm )，超过了通常生成C1产物的典型的NIR响应光催化剂。机理研究表明，累积的载流子增强了(⋅4.7Å)附近相邻N自由基位点上* CO中间体的形成，促进了* CO-CO耦合。本工作提供了一种利用低能近红外光驱动CO2转化为高价值C2碳氢化合物的有效策略，推进了高性能金属卤化物光催化剂的设计。

https://doi.org/10.1002/anie.202514206

本研究通过简便的预混工艺制备了CuBi双金属HFGDE。当掺入10 wt.% Bi（CuBi-10）时，电极在三相边界处形成丰富的Cu/Bi界面，同时保持CO₂的可及性。以流动穿透模式运行，可确保CO₂充足供应，显著抑制析氢反应（HER），提升甲酸选择性。CuBi-10在-0.9至-1.1 V（vs. RHE）的低电位窗口内实现>90%的甲酸法拉第效率，远优于单金属Cu HFGDE（所有电位下甲酸FE<20%）。其甲酸分电流密度更是Cu HFGDE的5倍以上（-1.1 V时），得益于活性位点增多和电荷转移阻抗降低。原位Raman证实，Cu/Bi界面能有效抑制HER并促进*OCHO路径，从而高效将CO₂转化为甲酸。这项工作展示了在三相边界处构筑金属基HFGDE双金属界面以实现高选择性CO₂RR制甲酸的广阔前景。

https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.168323

本研究通过精准氟化策略构建了一系列具有给体-(π-受体) 结构的共价有机框架材料，成功实现了光催化CO₂还原向多碳产物（如C₂H₄、C₃H₆） 的高效转化。氟原子不仅通过分子内氢键锁定π-A单元，提升载流子迁移效率，还赋予材料疏水表面，增强CO₂在气-液-固三相界面的吸附与富集。最优材料DF-TP-COF在无光敏剂、无共催化剂条件下，C₃H₆产率相比未氟化样品提升18.1倍，展现出卓越的光催化性能与循环稳定性。

https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.5c04175

本研究通过调控苯并三氮唑（BTz）基β-酮烯胺共价有机框架（COFs）的烷基侧链长度，系统研究了侧链工程对其光催化CO2还原性能的影响。研究发现，烷基侧链可显著调控COFs的层间堆叠、结晶度、比表面积、光吸收和电荷转移行为。在负载Co2+后，具有适中乙基侧链的COF-E@Co表现出最优的光催化性能，其CO产率达21.74 mmol·g⁻¹·h⁻¹，表观量子效率为13.3%，在COFs基光催化体系中位居前列。该研究不仅深化了对COFs光催化机制的理解，也为实现高效、选择性CO2光还原提供了新策略。

https://doi.org/10.1002/smll.202505421

本文报道了一种镁离子掺杂硫化镉量子点（Mg:CdS QDs），其通过双位点催化机制可实现高选择性甲烷制备。实验与理论研究表明，Mg2+掺杂诱导了CdS量子点显著的电子结构和几何结构重构。值得注意的是，掺杂在量子点表面构建了独特的路易斯酸碱双位点，通过形成Cd⋯C═O⋯Mg相互作用有效促进CO2吸附与活化。原位红外光谱和密度泛函理论计算表明，该活化路径通过减小O─C─O键角并削弱C═O键，促进*CHO中间体形成，从而将反应选择性导向CH4。在模拟太阳光照下，Mg:CdS量子点实现了88.7%的甲烷选择性，产率达到45.8 µmol g-1 h-1，性能显著优于未掺杂CdS。本研究不仅揭示了碱土金属掺杂调控CO2光还原的新机制，也为设计高选择性量子点光催化剂实现太阳能驱动CO2转化提供了新策略。

https://doi.org/10.1002/adfm.202509666