本研究不涉及任何昂贵的添加剂合成，而是提出以天然还原剂绿原酸为原料，在锡铅钙钛矿中建立独特的顶部包裹三体系互锁结构。得益于添加剂官能团与钙钛矿之间的协同闭环相互作用，锡铅钙钛矿光电探测器（PD）在能级排列、抗氧化、缺陷抑制和钝化方面均有显著改善。最后，自供能钙钛矿近红外光电探测器（PD）表现出约76%的高外部量子效率，在940 nm波长下具有2×1013 Jones的优异比探测率，以及222 dB的宽线性动态范围。此外，在N2气氛下储存的非封装PD，在127天后仍能保持96%的初始光电流，具有良好的稳定性。通过与64×64薄膜晶体管阵列集成，锡铅钙钛矿图像传感器展现出清晰准确的成像特性，为广泛的高探测率和高分辨率成像应用铺平了道路。

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202502191

本文首次报道了一种高度稳定和浮动的氢-水热电联产混合水凝胶，该水凝胶利用光热诱导的界面微环境变化来加速缓慢的光催化水分解反应。在太阳能界面蒸发和高效蒸汽产生的支持下，合理设计的水凝胶有效地将传统的液固界面转化为气固光催化界面。气液共存状态的存在提供了一个无序和松散的氢键网络，同时保留了质子转移通道，大大降低了反应活化能和界面能垒。改进的传热和传质以及优化的电荷转移途径抑制了电子-空穴复合，集成光热耦合太阳能光催化水凝胶在海水中表现出优异的操作稳定性和自适应旋转，减轻了盐的积累，并在一个太阳光照下实现了4.71 kg m−2 h−1的额外蒸汽产生速率和1961.25µmol g−1 h−1的氢气释放速率。

https://doi.org/10.1002/adma.202505932

共价有机框架（COF）已被证明是化学转化的光催化剂。然而，它们密集的微孔和较差的孔连通性阻碍了质量传输和电荷分离/转移，限制了它们的效率。在此，本研究开发了一种一步自牺牲模板策略来合成三维有序大孔COF（3DOM COF）。这种方法独特地将原位Tp-Tta-COF结晶与溶剂热条件下聚苯乙烯模板的同步降解相结合。该方法引入了模板分解和框架生长之间未报告的动力学匹配。这种受限的生长机制导致结构坚固且高度有序的大孔隙，无需后处理。3DOM架构能够使精细的ZnCdS纳米颗粒均匀分散，以产生基于3DOM-COF的S型异质结，该异质结在苄胺（BA）的氧化中表现出卓越的性能，以15.1 mmol g-1 h-1的速率和99%的选择性生产N-苄基苯甲醛亚胺，同时以17.8 mmol g-1 h-1的速率产生H2。3DOM架构的质量传输速度比体COF快50倍，而异质结有助于定向电荷分离和界面电荷转移。密度泛函理论计算证实，异质结通过降低BA活化的势能垒来优化反应热力学。

https://doi.org/10.1002/anie.202511080

本文开发了一种巧妙的策略，利用乙二胺四乙酸铁（II）（EDTA-FeII）的光诱导配体金属电荷转移（LMCT）催化效应，实现NO和SO2混合气体的氧化还原耦合转化。在光照下，EDTA-FeII中的LMCT激发会诱导定向电荷分离，将光生电子（e-）导向FeII以驱动NO选择性转化为N2（选择性：99.89%），而光生空穴（h+）则将SO2氧化为SO42-（选择性：96.34%）。这种氧化还原路径的空间分离抑制了N2O的生成，使得NO连续脱除效率达到90.3%，SO2脱除效率接近100%。机理研究揭示了LMCT增强了羧基/氨基基团向Fe中心的电荷转移，而原位电子顺磁共振（EPR）证实了•SO32-自由基介导的h+清除作用，加速了电荷分离和利用。这项工作将Fe-LMCT催化作为一种用于气相污染物治理的平台，通过精确控制氧化还原路径实现了选择性转化。

光催化技术发展面临的最大挑战是如何同时利用光生电子和空穴来获得双重高附加值化学品。鉴于此，我们报道了具有电子金属-载体相互作用的光催化剂Pd/TiO2来实现光催化产H2O2耦合糠醛高选择性氧化为糠酸。研究表明，Pd因电子结构和配位环境的改变而形成缺电子的Pdδ+位点，同时其d带中心上移，从而加强对O2的吸附；TiO2因存在丰富的Lewis酸位点Ti4+而促进对糠醛的吸附。光生电子传输到Pd后将O2经过顺序的两步单电子过程还原为H2O2，TiO2产生的光生空穴则将经过醛-水位移的糠醛依次断裂O-H和C-H键而氧化为糠酸。最佳的Pd/TiO2实现优异的H2O2（3672.31 μM h-1）和糠酸（4529.08 μM h-1）性能，且糠醛的转化率为92.66%，糠酸的选择性为97.82%。这项工作为促进人工光合成双重增值化学品提供了一种有前景的策略，有利于实现碳中和目标。

https://doi.org/10.1038/s41467-025-61223-0

本研究提出了一种高效的太阳能驱动甲醇光重整制氢策略，利用精心设计的异质结结构，有效提升了光生电荷的分离与迁移效率。研究团队构建了零维CuxO纳米晶（2–3 nm）与二维TiO2之间致密的Cu-O-Ti化学键，通过不饱和氧原子的桥接作用，形成了高效的电子迁移通道，大幅缓解激发态的复合损失。优化后的0D/2D异质结构在甲醇光重整反应中表现出创纪录的制氢活性，达 64 mmol·g-1·h-1，分别是纯TiO2和商业TiO2的9倍和428倍。此外，Cu2+/Cu+的动态价态循环不仅提高了析氢反应的稳定性，还协同活化水分子，促进甲醇选择性氧化生成甲酸。本研究为突破甲醇光重整的量子效率瓶颈、加速太阳能转氢路径提供了新的理论支撑和材料设计策略。

氮还原反应（NRR）在农业和化学工业中具有重要意义，制备高效的光催化剂是实现光催化NRR的关键，而电荷分离和载流子转移是光催化剂性能的决定因素。在本研究中，通过将Fe-N4锚定碳层（Fe-N-C）引入缺陷TiO2（D-TiO2）表面，并将其锚定于D-TiO2的缺陷中，构筑了一种新型异质结——“晶格内异质结”。在该异质结中实现了沿Ti-C-N-Fe晶格内原子通道的高效矢量载流子转移，极大地促进了N2吸附，有利于光催化NRR的进行。所制备的异质结表现出良好的光催化N2还原活性，NH3产率为88 μmol g-1 h-1，明显高于非缺陷P25上锚定的Fe-N-C位点。本研究为基于非碳材料的高性能Fe-N-C原子光催化剂的开发探索了一条新道路。

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202509705

基于半导体聚合物的光催化剂已成为利用太阳能制取氢气的有前景的平台，它们具有可调的光电特性以及合成上的灵活性。本综述系统地将这些材料分为单组分、多组分和混合系统，这些系统结合了合成和生物成分，每种系统都有其独特的结构和机制考量。在单组分系统中，重点研究了分子极性、主链修饰和电荷传输路径对激子动力学和催化性能的影响。相比之下，多组分系统利用了给体和受体材料之间的复杂相互作用，其中形态控制、界面调节和分子间相互作用共同决定了电荷传输、复合抑制和催化活性。混合系统则通过将半导体聚合物与生物成分相结合，并将聚合物的光捕获能力与生物催化精度相结合，扩展了这些概念。通过在这些类别之间建立明确的结构-性能关系，对聚合物基氢催化剂当前的设计限制和性能瓶颈进行了深入评估。此外，不仅讨论了材料设计策略，还探讨了先进的光学分析、形态表征和计算计算（包括机器学习引导的材料探索）在加速下一代光催化剂的合理设计方面所起的作用。这篇综述为开发用于可持续制氢的高性能聚合物系统提供了全面的路线图，将基本的分子设计原则与实际应用相结合。

https://doi.org/10.1002/aenm.202501600