高效的红光驱动单线态氧光催化:基于锇的静电偶联体系
本研究开发了一种基于锇的库仑偶联体系,通过将阳离子锇复合物与阴离子苝衍生物直接混合,利用强库仑相互作用促进快速能量转移(约100皮秒),形成类似分子偶联体系的系统。研究表明,该系统显著提高了单线态氧的生成速率(超过一个数量级),归因于延长的三重态寿命(超过三个数量级)和高单线态氧量子产率。在实际应用测试中,新型催化剂系统在水和甲醇/水(10/1)混合溶剂中实现了高效的光氧合反应,在 660 nm LED 照射下,使用 Coulombic dyad 系统(c(Osphen) = 15 µM 和 c(PTC) = 45 µM)相比仅使用 Osphen,单线态氧生成速率提高了 15.5 倍。这为光催化合成和废水处理提供了新的思路。
https://doi.org/10.1002/anie.202502840
电子垃圾转化为能源:利用摩擦电纳米发电机辅助光催化解有机染料的自供电电子设备
本研究开发了利用废弃笔记本电脑液晶显示器(LCD)屏幕作为摩擦电层的高性能摩擦电纳米发电机(TENG),用于能源收集和有机染料污染物降解。其中,LCDW4-TENG 与氟化乙烯丙烯(FEP)配对时性能卓越,最大开路电压约 470 V、短路电流约 143 µA、在 1 MΩ 负载电阻下功率密度达 5.04 W/m²,并在 6000 次循环测试中表现出良好的稳定性。该 TENG 辅助光催化系统可显著提升亚甲基蓝有机染料降解效率,为电子垃圾资源化利用、自供能电子设备开发及环境修复提供了新思路,有助于推动循环经济。
https://doi.org/10.1002/adsu.202500235

本文研究了基于咔唑的薄型多孔聚合物薄膜(C-POP)用于光催化制氢。通过电化学聚合制备的薄膜厚度可通过循环伏安法(CV)循环次数调节,范围在190 nm(2次CV循环)到570 nm(8次CV循环)。研究发现,氢气产量与薄膜厚度无关,光催化反应主要发生在薄膜的外表面。薄膜的光催化制氢活性在不同厚度下几乎相同,2次CV循环制备的薄膜产率为703 μmol h⁻¹ m⁻²,4次CV循环为696 μmol h⁻¹ m⁻²,8次CV循环为695 μmol h⁻¹ m⁻²。此外,通过增加薄膜的外部表面积(如将薄膜分层放置或在电极上进行光刻微结构化),可以显著提高氢气产量。将三片2次CV循环制备的薄膜相邻放置,其产率是单片8次CV循环薄膜的2.6倍。这种薄膜的优势在于使用较少的聚合物材料即可实现高活性的光催化制氢,为大规模工业应用提供了可能。
https://doi.org/10.1002/adma.202506689
设计用于高效光催化降解污染物的UiO-68的给体-受体单元
本研究通过在UiO-68金属有机框架(MOFs)中引入苯并噻二唑和苯并硒二唑电子吸引基团,设计并合成了给体-受体(D-A)结构的UiO-68,以提高光催化降解污染物的效率。实验结果表明,D-A结构显著提升了电子离域化程度,拓宽了可见光吸收范围,并提高了电荷传输效率。具体而言,Se-UiO-68的带隙降至2.43 eV,相较于原始UiO-68的3.22 eV有明显降低,这使其在可见光区域的吸收显著增强。在光催化降解实验中,D-A UiO-68展现出优异的性能,能够在10分钟内几乎完全降解罗丹明B和甲基橙,而原始UiO-68则需要更长时间。此外,D-A UiO-68在光催化过程中表现出良好的结构稳定性,无需添加染料敏化剂或贵金属,为染料污染水体的净化提供了一种绿色高效的解决方案。
https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.5c02169
富含空位的S型核壳结构ZnO@ZnS:用于可见光下四环素光催化降解和海水制氢
本研究通过原位法制备了富含锌、硫、氧空位的S型核壳结构ZnO@ZnS异质结,用于解决海水抗生素污染及制氢问题。利用金属-配体配位聚合物作为模板,制备的ZnS在不同煅烧温度下逐渐形成以ZnS为核心、ZnO为壳的异质结。实验表明,550°C制备的ZnO@ZnS因富含锌和氧空位,在高盐度下对四环素的降解率可达60.2%(历经5次循环);而500°C制备的ZnO@ZnS因富含锌和硫空位,其海水制氢能力分别是ZnS的15.98倍和ZnO的25.80倍。光电流、电子顺磁共振及紫外光电子能谱分析显示,众多空位与异质结内置电场的协同作用增强了载流子的复合与传输,从而提升了光催化效率。
https://doi.org/10.1021/acsami.5c07987
通过外部钝化实现光催化剂SrTiO₃:Al的缺陷容忍
本研究通过第一性原理缺陷计算,揭示了Al掺杂如何提升SrTiO₃光催化剂的缺陷容忍性。氧空位(VO)是SrTiO₃中的主要缺陷,在富氧条件下形成能最低,导致Ti³⁺深陷阱态,捕获光生电子,降低光催化效率。Al掺杂通过替代Ti位点,尤其是与氧空位相邻的Ti位点,形成稳定的[VO-AlTi]复合体。Al的3d轨道空缺钝化了Ti³⁺态,消除了间隙态。实验表明,Al掺杂的SrTiO₃在紫外光下量子效率超90%,显著提升光催化制氢性能。相比之下,Sc掺杂因3d轨道存在,无法消除间隙态。该研究为提升太阳能转化效率提供了新策略。
https://doi.org/10.1021/jacs.5c07104
通过光催化逆转三硫代碳酸酯介导的RAFT聚合中的阻断顺序
本文通过光诱导电子/能量转移(PET)催化技术,利用fac-Ir(ppy)₃催化剂及添加叔胺(三乙醇胺)的策略,打破硫代碳酸酯(TTC)介导的RAFT聚合在合成丙烯酸-甲基丙烯酸类嵌段共聚物时的顺序限制,实现分子量随转化率的线性增长及更均匀的链延伸(Ð<1.47)。成功合成以往难以获得的三嵌段共聚物,发现其不同嵌段顺序对材料性能有显著影响。如高分子量三嵌段共聚物P(MMA-b-MA-b-MMA)(数均分子量Mn=564kg/mol)展现出超过1600%的卓越应变能力和完全形状恢复能力。该研究为合成丙烯酸-甲基丙烯酸类嵌段共聚物提供新方法,为理解光催化剂调控自由基聚合机制提供思路,并推动高性能材料开发。
https://doi.org/10.1002/anie.202509029
通过半刚性配体提高铀酰有机配位聚合物的光催化效率和结构稳定性
本研究通过使用半刚性苯并咪唑衍生的羧酸配体,构建了一系列铀酰有机配位聚合物(UOCPs),包括 UOCP-SU-1 [UO2(HBDA)(OH)·H2O]、UOCP-SU-2 [UO2(HBDA)(H2BDA)(NO3)·H2O] 和 UOCP-SU-3 [UO2(HBDA)2]([H3BDA]Cl = 1,3-双(4-羧基苯甲基)-1,3-二氢-2H-苯并[d]咪唑-2-亚基氯化物),它们在不同条件下形成多种空间构型。研究系统探讨了这些 UOCPs 的结构和光电化学性质,并建立了配位结构与光催化性能之间的关系,特别是苯甲胺光氧化为 N-苯基亚胺的性能。其中,具有桥氧配体的 UOCP-SU-1 展现出最佳的可见光响应和化学构象稳定性。尤为重要的是,UOCP-SU-1 在经过 10 次催化循环后,仍能保持其原始晶体结构。这项工作为开发用于有机反应的高效铀基光催化剂提供了新策略。
https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.5c01419

本研究通过在石墨相碳氮化物(CN)表面引入 1,4,7,10,13,16-六氧杂环十八烷(冠醚),利用 H 键和 CH–π 作用,制备了高效的钾 -18- 冠 -6 醚修饰碳氮化物(CN/K-5CE)纳米复合光催化剂,提升光催化产氢效率。优化后的 CN/K-5CE 混合光催化剂的光催化产氢速率达 126.33 μmol h⁻¹,分别是 CN(18.47 μmol h⁻¹)的 6.83 倍和 CN/CE(33.58 μmol h⁻¹)的 3.76 倍,其在 λ = 420 nm 处的 AQE 为 8.93%。稳定性测试显示,CN/K-5CE 经过 4 次连续循环后活性无显著下降。实验表明,18- 冠 -6 醚与 K⁺形成的电子态为 CN/K-5CE 提供多余电子,减小带隙,提升电导率和亲水性。CE 与 CN 间的范德华力协同效应利于界面电荷传输和分离。K⁺的存在促进水在催化剂上的吸附和解离,从而增强光催化产氢。该研究为制备高效稳定的亲水性 CN 基复合材料提供了新途径,助力实际太阳能 - 燃料转换。
https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.5c00741
用于油/水微乳液分离和染料光催化降解的超耐久 MXene/ChNC@TiO₂ 膜
本研究通过在壳聚糖纳米晶体(ChNCs)表面原位生成 TiO₂ 得到 ChNC@TiO₂ ,再利用聚多巴胺(PDA)将其粘附于 MXene 纳米片层间,经真空过滤制得复合膜。添加 ChNC@TiO₂ 显著提升了膜的亲水性和水渗透性,使纯水渗透率从 MXene 膜的 2450 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹ 提高到 4480 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹ 。该复合膜能有效分离含表面活性剂的多种油 / 水乳液,且在 1 M HCl 和 1 M NaOH 条件下稳定性出色,可重复利用。此外,借助 MXene 纳米片与 TiO₂ 纳米粒子的协同效应,复合膜在可见光下对刚果红、结晶紫和亚甲基蓝等染料展现出优异的光催化降解性能。此研究为设计具自清洁能力的 MXene 基分离膜提供了新思路,有助于油 / 水微乳液分离及有机染料的光催化降解。
https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.5c01978
将材料创新与高效的光催化剂光纤反应器相结合用于过氧化氢生产
本研究探索了一种可扩展的光化学系统,利用涂覆有偏钒酸铋的聚合物光纤(POF-BVO)并在440 nm LEDs照射下生产过氧化氢(H₂O₂)。单根20厘米长、直径3毫米的光纤产率为4.3 mg H₂O₂ h⁻¹(430 mg H₂O₂ gcat⁻¹ h⁻¹),通过使用光纤束可进一步提高产率。光纤束配置将反应器中的光纤填充密度提高到>120 m² m⁻³,是平板光催化反应器的三倍。通过使用透气的中空纤维膜提供纯氧或空气,实现了高H₂O₂产量。该系统在pH 4-9以及自来水、废水或海水中表现一致。磷酸盐离子可提高H₂O₂的稳定性,从而获得更高浓度。连续运行21天以上,系统可产生>6 g L⁻¹的H₂O₂,性能几乎没有下降。能量分析表明,与传统的浆料基光催化系统相比,能量使用减少了2-30倍,三光纤束达到27 kWh kg⁻¹,与电化学过程相当。这些结果表明,POF-BVO平台作为一种能效高且模块化的解决方案,在分散式H₂O₂生产方面具有巨大潜力。
https://doi.org/10.1021/acs.est.5c04043
基于描述符的双原子光催化剂筛选用于高效合成尿素的二氧化碳和氮气转化
本研究通过密度泛函理论(DFT)计算,提出了一种基于几何、电子和能量因素的综合描述符策略,用于筛选用于尿素合成的铜-金属双原子光催化剂(CuM/CeO₂,M 为 27 种过渡金属)。研究发现 CuMn/CeO₂ 在催化剂稳定性、N₂ 和 CO₂ 的共吸附能力、速率决定步骤(RDS)的能量障碍以及尿素脱附能量等方面表现最佳。实验表明,这些碳纳米点(CNDs)具有双光子激发发光特性,在 720 nm 激发波长下,双光子吸收(TPA)截面(σ₂)高达 1.4×10³ 戈佩尔特 - 迈耶单位(GM),量子产率(QYs)为 28%。通过分析 Cu - Mn 原子间距对催化性能的影响,建立了 RDS 能量障碍与关键中间体 NCON 形成自由能(ΔGNCON)之间的火山型关系。细胞毒性研究显示,水分散 CNDs 即使在高浓度下也无毒性,适合生物相关应用。
https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.5c01152
提高 Ag@Ag₃PO₄ 微晶的可见光光催化性能:用于抗菌应用及有效降解有毒罗丹明 B 染料
本研究通过水热法合成了Ag@Ag₃PO₄微晶,探究了其在可见光下对罗丹明B染料的降解及抗菌性能。XRD、SEM、TEM和XPS等表征结果显示,Ag的成功掺杂提高了材料的结晶度和比表面积,优化了光吸收和电荷载流子分离效率。实验表明,在pH 7条件下,5 wt% Ag@Ag₃PO₄复合材料对罗丹明B的降解效率最高,且展现出良好的循环稳定性。此外,该材料对大肠杆菌和枯草芽孢杆菌表现出显著的抗菌活性,抑制圈直径分别为20 mm和22 mm。研究表明,Ag@Ag₃PO₄微晶是一种具有高效率和稳定性的多功能光催化材料,在环境修复和水处理领域具有潜在应用价值。
https://doi.org/10.1016/j.inoche.2025.114935
通过光子诱导法调节纯 TiO₂ 的相稳定性和带隙,使其成为可见光光催化剂
本研究对比了通过溶胶-凝胶法(SG)和光子诱导法(PIM)制备的未掺杂TiO₂纳米粒子,重点关注其在可见光光催化中的相稳定性和带隙控制。实验发现,PIM法制备的TiO₂在750°C加热后仍保持锐钛矿相,而SG法主要生成金红石相,XRD结果证实了这一点。PIM通过光控温有效抑制了锐钛矿向金红石的转变。此外,PIM制备的粒子更均匀、分散性更好,减少了团聚并增加了表面积。光学分析显示,PIM-TiO₂的带隙缩小至2.96 eV,可能源于合成中引入的缺陷态或非化学计量特征。光催化测试表明,PIM-TiO₂对亚甲基蓝的降解率达96.5%,显著高于SG-TiO₂的56%,这归因于光子辅助合成改善了电荷载流子分离和结构。总体而言,光子诱导法更节能且制备的TiO₂光催化剂性能更优,在污染控制、太阳能利用和先进材料领域具有潜在应用价值。
https://doi.org/10.1007/s10971-025-06844-z
通过极化工程增强SrBi₂Ta₂O₉铁电纳米薄片的压电光催化性能,使其具有更优异的可见光吸收能力
本研究系统地探讨了盐类型、煅烧温度和熔盐比例等工艺条件对熔盐法制备的 Aurivillius 相铋基铁电材料 SrBi₂Ta₂O₉ (SBTO) 的晶体结构、形貌和催化性能的影响。在光-超声耦合作用下,最优的 SBTO 纳米薄片在 40 分钟内完全矿化有机染料溶液,其反应速率常数 (k) 为 0.1162 min⁻¹,比 SBTO 纳米花的 2.3 倍还高,展现出卓越的压电光催化性能。通过极化工程增强 SBTO 的宏观极化和压电响应,显著提升了光生载流子的分离效率,使极化 SBTO 纳米薄片的压电光催化反应速率高达 0.1618 min⁻¹,比未极化样本高出 1.4 倍。基于对不同形貌 SBTO 的实验表征和有限元模拟,深入阐明了形貌控制和极化工程调控 SBTO 压电光催化的增强机制,为提升铋基铁电材料的压电光催化性能提供了重要见解。
https://doi.org/10.1016/j.mtcomm.2025.113162