基于全共轭苯并噻唑的共价有机框架的简便构建用于高效光催化 H2O2生产

本研究合成新型苯并三噻唑基单体(BTZ),通过微量溶剂辅助法得到三种高结晶度乙烯基连接COFs。其稳定且N、S共掺杂的共轭结构使其在光催化产H₂O₂方面表现出色。引入三嗪单元可显著提升光催化活性,其中苯乙烯取代的三嗪单元效率更高。BTZ-3在苯甲醇作牺牲剂时,H₂O₂生成速率达3267µmol h⁻¹ g⁻¹,为乙烯基连接COFs的结构和光催化应用拓展了新方向。
https://doi.org/10.1002/adfm.202508550
烯烃的聚合物氮化碳光催化有氧环氧化:在玫瑰氧化物可持续合成中的应用
本研究发现尿素基原始多聚体碳氮化物在低功率蓝光 LED 照射下可催化萜烯醇的需氧环氧化反应,但速度较慢。以异丁醛为共催化剂时,反应加速。该光催化过程适用于萜类及苯乙烯类化合物的环氧化,经测试的 14 个反应中均获得良好产率。以芳樟醇的环氧化为例,实现了工业香料化合物玫瑰氧化物的可持续三步合成。
https://doi.org/10.1002/cssc.202500934
富含钛空位的钛缺陷二氧化钛纳米片能够高稳定捕获铂单原子,实现持续光催化制氢

本研究创新性地利用 Ti 缺陷型 TiO₂纳米片中的阳离子空位,实现了对铂单原子的高效稳定捕获,显著提升了光催化产氢性能。通过特定方法合成的 Ti₀.₈₇O₂纳米片,其厚度仅 2.25nm,具有 [010] 取向的三层结构及 Ti⁴⁺空位。将纳米片浸入稀氯铂酸溶液后,铂单原子被选择性捕获于 Ti⁴⁺空位,且均匀分散,密度达 7.5×10⁵μm⁻²。在 275nm LED 照明下,Pt 单原子修饰的纳米片展现出高活性,氢气生成速率达 2789μL h⁻¹(1395mL h⁻¹g⁻¹),远超对比体系。尤为重要的是,铂单原子在 Ti⁴⁺空位中表现出优异的稳定性,经光照及长期循环测试后未发生团聚,活性几乎无衰减,而负载于 P₂5 的铂单原子则快速团聚、活性大幅下降。理论计算表明,铂单原子嵌入 Ti⁴⁺空位的结合能极高,能有效抵抗光诱导团聚,且氢吸附吉布斯自由能适中,利于产氢。
https://doi.org/10.1002/smll.202502428
水溶液中杀菌剂噻苯唑的光转化:直接光解和多相光催化

本研究聚焦于采后杀菌剂噻苯唑(TBZ)的降解问题,因其残留物在环境水体中的检出及对水生生物的高毒性,传统水处理方法难以有效去除。高级氧化工艺尤其是多相光催化成为解决这一问题的有前途的方法。研究使用TiO₂ P25作为光催化剂,在365 nm紫外线照射下,TBZ的光转化速度明显快于单独使用254 nm紫外线照射。光催化TBZ消失的速率常数约为(4.8 ±0.5)×10⁻³ s⁻¹,2小时内矿化率约为67%。而单独254 nm紫外线照射下,TBZ消失的速率常数约为(5.0 ±0.1)×10⁻⁵ s⁻¹,340分钟后矿化率仅3%。通过HPLC-MS鉴定了多达11种光产物,其中主要产物为苯并咪唑,并提出了一套合理的反应路径来解释这些产物的形成。
https://doi.org/10.1021/acs.iecr.4c04696
在低成本摩卡炉中合成多聚碳氮化物用于可见光光催化制氢

这篇文章主要研究了在低成本摩卡炉中合成多聚碳氮化物(PCN)用于可见光光催化制氢。研究提供了一种低成本的PCN合成方法,通过加热尿素前体在520°C下150分钟,得到的PCN在紫外光下15分钟内可产生可检测的氢气量,使用EDTA作为电子供体,铂作为助催化剂。当添加光敏剂Proflavin时,该过程也可在可见光下进行。研究还开发了一种低成本的氢敏薄膜,用于检测和跟踪液相或气相中极少量的氢气,这种薄膜基于聚二甲基硅氧烷(PDMS)和0.05%(ω/ω)铂负载的六氧化钨,通过氢溢流机制检测氢气,与氢接触时颜色变为深蓝色,暴露在空气中则会逐渐褪色并可重复使用。这些实验旨在为高中和大学化学教育提供简单易行的实验方案,以探索PCN作为纳米材料在光化学反应中的潜力。
https://doi.org/10.1021/acs.jchemed.5c00114
具有增强的可见光光催化性能的二氧化铈@酸化氮化碳纳米异质结构用于罗丹明B降解

本研究开发了一种可扩展且高效的合成方法,通过原位共热解铈脂肪酸盐复合物和三聚氰胺制备氮化碳(CeO₂@CN)纳米复合材料,再经酸化和剥离得到CeO₂@A-gCN,用于可见光下降解罗丹明B(RhB)。通过多种技术对合成的光催化剂进行了表征。微观结构分析证实形成了有效的n-n型异质结,且接触紧密。3%CeO₂@A-gCN样品表现出完全降解效果,相比原始CN(63%)和3%CeO₂@CN(70%),其降解速率常数分别为0.011、0.005和0.006 min⁻¹。CeO₂和A-gCN之间的协同作用提高了光生电荷载流子分离效率、比表面积、电荷载流子传输性能,并降低了界面电荷转移电阻,从而增强了光催化效率。通过多种实验详细研究了电荷分离和降解机制。3%CeO₂@A-gCN展现出良好的稳定性,适合实际废水处理应用。
https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.5c00619
光诱导多金属氧酸盐基光催化原细胞和原组织中的持续水氧化作用

本文展示了一种多金属氧酸盐基光催化原细胞(Ru4PCVs)和原组织,能够在常温下持续进行光诱导的水氧化反应。研究中构建的原细胞由聚合物/核苷酸共凝聚液滴通过膜化形成,内含仿生的钌基多金属氧酸盐催化中心。实验表明,这些原细胞在光照下能够持续产生氧气,初始氧气生成速率达 0.76 纳摩尔每秒,12 小时内最大氧气产量达 1.1 微摩尔,对应的周转数(TON)为 90。重要的是,Ru4PCVs 显示出显著的稳定性,经过两年的储存后仍能保持其光催化活性。此外,将这些原细胞组装成类似组织的片状和球状结构可增强其光催化性能。原细胞片的初始氧气生成速率为 0.23 纳摩尔每秒,周转频率(TOF)为 19 × 10⁻³ 每秒,均显著高于单个原细胞。该研究不仅突出了合成原细胞在可持续能源应用中的潜力,还展示了模块化光合作用活性物质的优势。
https://doi.org/10.1002/chem.202501322

本研究成功合成了两种厚度为3–5 nm的超薄In₂S₃纳米片,分别终止于(100)和(110)晶面。通过引入过量的硫前驱体,实现了S²⁻离子在(100)表面的选择性吸附,抑制了(100)面的生长,促进了(110)面的生长和暴露,分别记为IS-(100)和IS-(110)。IS-(100)具有更窄的带隙,拓宽了光吸收范围。氢反应吉布斯自由能图表明,IS-(100)表面更有利于水的吸附和解离。此外,IS-(100)展现出比IS-(110)更优越的电荷分离和传输能力,以及更低的载流子复合率。IS-(100)的导带位置比IS-(110)更负。因此,IS-(100)的制氢效率更高,是IS-(110)的1.67倍。
https://doi.org/10.1021/acsanm.5c02073
用作可见光触发光催化剂的Mn(II)-PyNHC复合物用于丙烯酸酯光聚合及3D打印
本研究开发了一种带有两个吡啶-NHC配体的有机锰(II)复合物(Mn-PyImes)。通过多种表征技术,如FTIR、UV-vis、荧光光谱、ESR光谱等,对其进行了详细分析。Mn-PyImes在控制自由基光聚合(CRP2)和自由基光聚合(FRP)中展现出一定的活性。在LED@365 nm和LED@390–405 nm下,Mn-PyImes对甲基丙烯酸甲酯(MA)的CRP2表现出一定的控制能力;在LED@405 nm、LED@455 nm和激光二极管@532 nm下,对乙氧基化的三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPETA)的FRP表现出良好的催化能力。此外,Mn-PyImes在厚膜中实现了丙烯酸酯的有效光聚合,并通过激光写入技术成功制造出立体3D图案。这些发现为锰(II)复合物在光聚合和3D打印领域的应用提供了新的可能性。
https://doi.org/10.1021/acsapm.5c00982

本研究首次实现了光催化合成环己酮肟,通过将量子点(QD)光催化剂与分子铁-多吡啶配合物紧密结合,克服了多电子和多质子化学转化以及协同C-N偶联的挑战。机制研究表明,CdS量子点与铁-多吡啶配合物的密切接触促进了光生电子的快速转移,从而高效还原NOx⁻,同时光生空穴氧化环己醇生成吸附于CdS量子点上的环己酮。更重要的是,分子配合物与NH2OH中间体的可控形成和配位实现了环己酮肟合成中的协同C-N偶联,展现出接近完全的NOx⁻转化率和82.5 ± 1.7%的选择性。通过等离子体驱动的N₂氧化与光催化的协同作用,从环境空气和酮-醇(KA)油中成功获得0.395克环己酮肟,为环己酮肟合成及高附加值含氮化学转化提供了有竞争力的新途径。
https://doi.org/10.1021/jacs.5c03187

本研究综述了三相光催化的研究进展,强调其在解决传统双相光催化局限性方面的潜力。研究指出,三相光催化通过引入第三相(如气体或第二种液体),在固-液-气或液-液-固界面进行反应,显著提升了反应物的传递效率和选择性。在CO₂还原中,三相系统实现了415.50 μmol m⁻² h⁻¹的CO₂转化率,量子产率为0.33%,选择性达到97.7%,显著优于双相系统。在N₂固定中,三相光催化系统在540 mW cm⁻²光强下实现了2.85 mmol L⁻¹ h⁻¹ g⁻¹的NH₃产率,是双相系统的1.72倍。此外,三相系统在H₂O₂生成中也表现出色,Au-TiO₂基三相系统在100 mW cm⁻²光强下实现了2.9 mM的稳态H₂O₂浓度,远高于双相系统的0.9 mM。这些数据表明三相光催化在提高光催化效率和产品选择性方面具有显著优势。未来,通过优化催化剂设计、反应条件和系统稳定性,三相光催化有望在能源和环境领域发挥更大作用。
https://doi.org/10.1002/smll.202501329
由光催化氧官能化在碳纳米管中创造的量子缺陷的圆二色性
本研究展示了一种高效的光催化方法,用于单壁碳纳米管(SWCNTs)的共价功能化,通过引入发光氧缺陷来控制其圆二色性。利用蒽醌衍生物作为光催化剂,在紫外光照射下生成活性氧物种(ROS),与碳纳米管晶格反应形成氧缺陷。该方法具有高选择性和生物相容性,适用于不同直径的SWCNTs,可在水或有机分散体系中进行,甚至可实现SWCNT网络的侧向图案化缺陷引入。研究发现,功能化后的SWCNTs的光致发光量子产率(PLQY)显著提高,例如(6,5)SWCNTs的PLQY从0.6%提升至3.6%。此外,通过圆二色光谱(CD)观察到缺陷态继承了SWCNTs的手性,表明碳纳米管晶格的螺旋手性在量子缺陷中得以保留。该方法为开发基于SWCNTs的新型光电器件和光子器件提供了重要途径,特别是在生物成像、光电器件和量子光源领域展现出巨大潜力。
https://doi.org/10.1038/s41467-025-60342-y
构建用于增强四环素光催化降解的 BiOBr/Bi2WO6 S 型异质结光催化剂
本文通过一步溶剂热法合成了 Bi₂WO₆/BiOBr S 型异质结复合材料,用于提升光催化降解四环素的性能。研究显示,该复合材料因 S 型异质结的形成及界面相互作用的增强,光吸收边发生红移且带隙减小,光生载流子的分离和传输得以加速。其中,BiBW-0.25 复合材料在 60 分钟光照下对四环素的降解效率达 91.3%,是单组分 Bi₂WO₆ 和 BiOBr 的 4.6 倍和 2.1 倍,且经四次循环后降解率仍达 87.4%,展现出良好的稳定性和可重复性。
https://doi.org/10.1002/jccs.70034
掺铋的BiVO₄中共价桥接助力高效光催化水氧化的快速电荷转移
本文通过在 BiVO₄ 上原位负载铋 (Bi) 纳米颗粒并形成 Bi─O─V 共价桥,显著提升了光催化水氧化性能。研究发现,这种共价桥可以有效促进等离子激元诱导的热电子从 Bi 向 BiVO₄ 的转移。优化后的 Bi/BiVO₄-450 在可见光照射下展现出高达 4567.94 µmol h⁻¹ g⁻¹ 的光催化产氧率,约为纯 BiVO₄ 的 2.5 倍,同时在近红外光照射下也表现出良好的产氧能力(381.47 µmol h⁻¹ g⁻¹)。此外,Bi/BiVO₄-450 的表观量子效率(AQY)在 420 nm 处达到 29.32%,是近期报道的光催化剂中的佼佼者。这些结果表明,Bi/BiVO₄-450 不仅在可见光范围内表现出色,还能利用近红外光,展现出广阔的应用前景。
https://doi.org/10.1002/advs.202500666
一种由铁单原子和氮化碳(g-C₃N₄)构成的促进光生电荷分离与转移体系,用于实现高效光催化
本究开发了一种基于单原子铁掺杂的石墨相氮化碳(FeSA-CN)的二维光催化剂。通过简单煅烧方法,将铁单原子锚定在g-C₃N₄表面,成功制备FeSA-CN。实验表明,FeSA-CN在可见光下对双酚A(BPA)的降解率达到99.8%,其表观速率常数(kobs)为0.1033 min⁻¹,远高于未掺杂铁的g-C₃N₄(UCN)的0.0099 min⁻¹。此外,FeSA-CN在不同pH值(3.0-9.0)下均表现出良好的BPA降解效果,并且对多种污染物(如四环素、2-氯苯酚和2,4-二氯苯酚等)具有高效的降解能力。经过五次循环实验后,FeSA-CN的BPA降解效率仍保持在92.1%以上,且Fe离子浓度低于检测限,表明该催化剂具有良好的稳定性和可重复使用性。
https://doi.org/10.1007/s12598-025-03352-5