乙烯基连接的共价有机框架通过铵促质子转移实现过氧化氢光催化生成

本研究开发了两种新型乙烯基连接的共价有机框架(COFs)——g-TDM-COF和g-TBD-COF,其甲氧基取代基赋予了框架氢键供体能力。结合其半导体特性,这些COFs能够实现光催化过氧化氢(H₂O₂)生产。通过简单地与铵离子复合,显著提升了光电器件性能,使光催化H₂O₂产量相较于纯COFs提高了8倍以上,500 nm处的表观量子产率(AQYs)从0.70%提升至4.22%。这种性能增强归因于铵离子与COFs之间的高效氢键相互作用,有利于扩大光收集范围、缩小带隙并增强质子导电性。
https://doi.org/10.1002/chem.202501074
简便合成具有光催化和抗菌双重功能的活性炭负载 Cu/NiO 纳米复合材料
本研究采用了共沉淀法合成 AC-Cu/NiO 纳米复合材料,并对其结构、光学及形貌特性进行了分析。XRD 分析证实了 NiO 纳米颗粒的立方相。AC-Cu/NiO 的带隙能为 2.74 eV,较之 NiO(3.30 eV)和 Cu/NiO(2.97 eV),表明复合材料的光吸收能力有所提升。AC-Cu/NiO 的 FE-SEM 图像呈现出不对称且聚集的形态。通过在紫外光下分解孔雀绿染料评估光催化性能,结果显示 AC-Cu/NiO 在 90 分钟后的降解效率为 90.69%,优于 NiO(64.34%)和 Cu/NiO(69.76%)。此外,AC-Cu/NiO 还对六种细菌表现出显著的抑制效果,在环境和生物医学应用方面极具潜力。
https://doi.org/10.1002/slct.202500626
基于气体模板法合成用于光催化氧化还原反应的超薄多孔碳氮化物

本研究采用气体模板法合成的超薄多孔碳氮化物(UPCN)光催化剂,成功解决了传统石墨相碳氮化物(g-C₃N₄)活性低的问题。与块状g-C₃N₄相比,UPCN具有超薄结构、高比表面积、低荧光强度、低阻抗和高光电流响应等特性,能提供更多活性位点,缩短离子和电子扩散路径,提升载流子分离效率。在光催化制氢反应和1,4-二氢吡啶二羧酸酯光氧化反应中,UPCN表现出显著提升的活性。其中,以四丙基氯化铵为气体模板的TPA-UPCN在光催化制氢中的活性最高,达到2747 μmol·g⁻¹·h⁻¹,优于氯化铵模板的碳氮化物(2092 μmol·g⁻¹·h⁻¹),同时在1,4-DHP的光催化氧化中效率也达到前所未有的水平。该研究为制备高性能UPCN光催化剂提供了新途径。
https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.5c01357
由Bi₄O₅I₂/葡萄糖改性Bi₂O₂CO₃组成的Z型异质结光催化剂降解抗生素的机制及毒性评估

本研究开发了新型 Bi₄O₅I₂/葡萄糖改性 Bi₂O₂CO₃(BGBCO)复合光催化剂,通过低温水热法快速合成,对水中积累的潜在抗生素进行降解,具有高效去除环丙沙星(CIP)的能力。BGBCO 在 65 W 节能灯照射 100 分钟后展现出最佳光催化活性,其表观动力学常数分别是 Bi₂O₂CO₃、Bi₄O₅I₂ 和葡萄糖改性 Bi₂O₂CO₃ 的 7.20、2.28 和 1.41 倍。实验结果和表征显示,光催化性能的显著提升归因于更多活性位点、更宽的可见光吸收范围和改善的光生载流子分离效率。自由基捕获实验确认了•O₂⁻和 h⁺是降解 CIP 的主要活性物种。毒性预测结果表明,CIP 降解产物的毒性显著降低。基于多种表征结果,提出了光催化降解 CIP 的可能机制和途径,为改性基于 Bi₂O₂CO₃ 的异质结光催化材料及其在水中抗生素净化中的应用提供了重要见解。
https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.5c01523
用于非均质硫自由基光催化的接枝二硫键连接线性聚合物

本研究设计并合成了一种新型的接枝二硫键的线性聚合物 Poly-SS,应用于非均相硫自由基光催化。Poly-SS 将含二硫键的线性聚合物接枝到聚乙烯基骨架上,兼具二硫键的光活性与聚乙烯基骨架的结构稳定性。实验表明,Poly-SS 在芳基炔烃的需氧氧化反应中表现出优异的催化性能,可实现 99% 以上的转化率,且在循环使用后,经简单再生处理,其催化活性可恢复至 95%。通过共聚改性,Poly-SS 的溶解性显著提升,可方便地制备成薄膜,进一步扩大了其应用范围。该研究通过合理设计二硫键连接的聚合物,解决了传统分子催化剂的局限,为非均相硫自由基光催化领域带来重要进展,其独特的结构设计实现了高效、可回收的光催化性能,量子效率达到 1.96%,为可持续化学转化提供了新思路。
https://doi.org/10.1002/chem.202500967
掺铜氧化锌纳米颗粒及其在罗丹明 B 光催化降解中的应用

本研究针对罗丹明 B 染料的高环境污染风险,提出光催化降解策略。ZnO 因出色的紫外光催化性能被广泛用于染料降解,文中通过简单方法成功合成掺铜氧化锌纳米颗粒。当铜掺杂水平为 0.5% 时,该材料在紫外光照射下展现出卓越的光催化活性,2 小时内完全降解罗丹明 B,降解效率达 100%。利用 X 射线衍射、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等技术对材料的物理化学性质进行系统分析,发现铜掺杂未改变 ZnO 的结晶性,但显著提升了其光响应能力。基于紫外光催化降解罗丹明 B 溶液的实验结果,深入研究了掺铜氧化锌的光催化机制,为开发高效染料降解光催化剂提供了理论见解和技术支持。
https://doi.org/10.1038/s41598-025-02432-x
利用频率分辨激发调制吸收光谱法动态探测(光电)催化反应中间体

本研究利用频率分辨激发调制吸收光谱(EMAS)技术,动态探测了(光电)催化反应中的中间体及其氧化还原动力学。研究聚焦于赤铁矿(Fe₂O₃)光阳极、NiFeOx型电催化剂及其复合材料,通过比较电催化(EC)和光电催化(PEC)条件下的频域光谱,揭示了关键反应中间体及其氧化还原速率常数。研究发现,Fe₂O₃光阳极在EC和PEC水氧化过程中通过相同的Fe(IV)中间体进行,且动力学相似。对于复合光阳极,电催化剂从半导体接受空穴后的氧化还原速率是实现高光电流密度的关键。通过EMAS技术,研究发现NiFeOx-cit-Fe₂O₃复合光阳极的氧化还原速率常数显著高于NiFeOx-Fe₂O₃,分别为103.4 s⁻¹和14.1 s⁻¹,表明前者具有更快的氧化还原动力学。这些结果证明了EMAS在(光电)催化研究中的强大能力,还为电催化剂的选择提供了新的标准。
https://doi.org/10.1021/jacsau.5c00131
氧调控的氮端基通过电负性诱导的能带工程实现高效光催化
本研究通过简单的热聚合方法合成了新型可见光驱动的g-C₃N₄,并引入高电负性氧元素调控其形貌和带隙。实验表明,氧的引入使g-C₃N₄中的sp²杂化氮原子优先被氧原子取代,改变了电子分布,生成中间能级态,从而增强了可见光吸收和光生载流子的分离与转移。结果,MG0.002样品在60分钟内对四环素的光降解反应速率常数达0.0933 min⁻¹,去除率达81.6%,且具有优异的循环稳定性和适应性。
https://doi.org/10.1021/acs.iecr.5c00700
探究Ni@NiS/p型氮化碳异质结构中的载流子动力学:对提升光催化析氢性能的影响
本研究通过熔融盐法合成了p型氮化碳(C₃N₄),并结合Ni@NiS核壳共催化剂显著提升了光催化析氢性能。研究发现,p型C₃N₄(Li–K)与NiS之间的能带匹配促进了光生电荷的有效转移,使得光生电子从C₃N₄迁移至Ni,再传递到NiS,从而极大地提高了光生载流子的分离效率。优化后的NiS-5光催化剂在可见光下的析氢速率达到18.18 mmol h⁻¹ g⁻¹,分别是C₃N₄(Li–K)和NiS-0的33倍和2.5倍。这项工作为制备高效的p型氮化碳基光催化剂提供了新策略。
https://doi.org/10.1021/acsaem.5c00781
调控含铋金属有机框架拓扑结构以提升光催化氧化一氧化氮性能

本文提出了通过调控配体与金属的比例来改变铋基金属有机框架的拓扑结构从而提高其光催化氧化一氧化氮性能的方法。研究团队首先通过单晶X射线衍射确认了Bi-BDC-NH₂的晶体结构,并利用二次构建单元策略,通过改变2-氨基对苯二甲酸的量来调节拓扑结构,从而平衡热力学和动力学成核产物。通过调节配体与金属离子的比例,成功合成了三种不同拓扑结构的Bi-MOFs(晶态、半晶态和非晶态)。研究表明,非晶态Bi-MOF(A-MOF)具有更多的活性位点和更高的光生电荷分离效率,表现出优异的光催化性能,其NO去除率达到73.7%,远高于晶态和半晶态的Bi-MOF。这项工作不仅为Bi-MOF的合成提供了新的思路,还为开发高效的光催化剂提供了指导。
https://doi.org/10.1002/smll.202502116

本研究开发了一种全面的光催化方法,实现了单糖的系统转化,且能保持立体化学构型。实验表明,D-葡萄糖在水溶液中经紫外线光催化处理后,通过 HPLC、LCMS 和 ¹H NMR 分析确认可转化为 D-阿拉伯糖。同理,D-半乳糖、D-阿洛糖和 D-古洛糖分别转化为 D-来苏糖、D-核糖和 D-木糖。进一步光催化处理这些醛戊糖可得到相应的酮戊糖,如 D-阿拉伯糖和 D-核糖转化为 D-赤藓糖,D-来苏糖和 D-木糖转化为 D-苏阿糖。这证明了从醛己糖到醛戊糖再到酮戊糖的单反应系统中的成功转化。此外,以 L-葡萄糖和 L-阿拉伯糖为起始物质,分别得到 L-阿拉伯糖和 L-赤藓糖,确认了转化过程中保持立体化学构型。该方法为控制立体化学构型的稀有糖合成提供了系统途径。
https://doi.org/10.1038/s41598-025-02758-6
通过表面修饰调控内部电子-空穴分布以提高光催化效率
本研究合成十种基于石墨相氮化碳(g-C₃N₄)的共价有机框架(COFs)催化剂,发现 CN-306 在可见光驱动下产氢过氧化物(H₂O₂)效能最佳。经优化,提升乙醇比例显著增加 H₂O₂ 产量,达到 5352 μmol g⁻¹h⁻¹,420 nm 波长下表面量子效率 7.27%。机理研究揭示,过量单线态氧(¹O₂)会阻碍 H₂O₂ 积累。多模式表征技术结合密度泛函理论(DFT)计算表明,CN-306 因最高占分子轨道(HOMO)与最低未占分子轨道(LUMO)能隙缩小,电子 - 空穴分离效率高,利于光生载流子迁移,抑制不利复合。此研究阐明 COFs 中位点特异性官能团修饰的结构 - 功能关系及其对光催化活性的显著影响,为合理设计催化剂、优化表面结构及推进太阳能驱动 H₂O₂ 合成应用提供分子层面见解。
https://doi.org/10.1038/s41545-025-00480-4
使用合成的 Ag/g-C₃N₄/Fe₃O₄ 纳米复合材料对水溶液中阿奇霉素和头孢曲松的光催化降解
本研究致力于合成 Ag/g-C₃N₄/Fe₃O₄ 纳米复合材料,并探索其在水溶液中降解阿奇霉素和头孢曲松的光催化性能。g-C₃N₄ 通过两步煅烧法获得,纳米复合材料则采用一步水热法合成。XRD、FTIR、FE-SEM、TEM 和 VSM 等表征结果显示其具备优异的物理化学性质。基于 Box-Behnken Design (BBD) 的优化实验确定了最佳反应条件:pH 5.2、催化剂浓度 0.42 g/L、反应时间 107 分钟、抗生素初始浓度 10 mg/L。在此条件下,纳米复合材料对阿奇霉素和头孢曲松的降解效率分别达到 83.3±2.1% 和 93.3±1.8%。COD 和 TOC 分别降低 65.5% 和 52%,但中间产物降低了矿化效率。催化剂经过六次循环使用后,性能仅下降不到 13%。此外,研究表明 •OH 在降解过程中起主导作用,且纳米复合材料因定制的带隙和高效电荷分离展现出更强的可见光吸收能力。
https://doi.org/10.1038/s41598-025-00149-5
破除障碍:铂单原子与富氮氮化碳的协同作用以实现最大化的光催化制氢
本研究开发了一种简单新方法,通过模板法制备富含氮的氮化碳(C₃N₄.6),并利用热聚合和酸浸法快速负载超低浓度铂单原子(0.08 wt.%),实现了高效光催化制氢。该方法首先将铂前驱体固定于 SBA-15 模板上,经热聚合二氰二胺形成 C₃N₄.6,并将铂单原子锚定于其表面。铂单原子与富氮位点的配位作用改变了 C₃N₄.6 的电子结构,不仅作为光生电子的捕获中心,还作为还原位点加速水还原反应。实验显示,在可见光照射下,该催化剂的制氢速率达到 64100 µmol g⁻¹h⁻¹,表观光量子效率达 25.3%,且具有长期稳定性。这一成果展示了超低负载铂单原子催化剂在可持续制氢领域的巨大潜力。
https://doi.org/10.1002/smll.202503843
制备 Bi₂WO₆/Ag₃PO₄ 复合材料及其对高效光催化降解抗生素的研究
本研究通过化学沉淀法合成了 Bi₂WO₆/Ag₃PO₄ 复合材料,以提升 Ag₃PO₄ 的光催化性能。Bi₂WO₆ 作为耦合半导体,因其宽禁带和强氧化还原势被选用。以盐酸四环素(TCH)为模型,研究了该复合材料在可见光下的光催化降解能力。SEM 显示 Bi₂WO₆ 颗粒均匀分散在 Ag₃PO₄ 表面,减少了 Ag₃PO₄ 的团聚。PL 光谱表明,Bi₂WO₆ 与 Ag₃PO₄ 结合后,有效分离光生电荷,抑制了电荷复合。当 Bi₂WO₆ 含量为 3 wt% 时,复合材料对 TCH 的降解率在 30 分钟内达到 66.5%,远高于纯 Ag₃PO₄ 的 49.5% 和纯 Bi₂WO₆ 的 7.7%,这主要归因于异质结的形成抑制了光生电子 - 空穴对的复合。循环实验显示,3 wt% Bi₂WO₆/Ag₃PO₄ 复合材料具有良好的稳定性。自由基捕获实验表明,TCH 降解过程中的主要活性物种为空穴(h⁺)。综上,Bi₂WO₆/Ag₃PO₄ 复合材料凭借优异的光催化性能和稳定性,在光催化降解抗生素领域具有广阔的应用前景。
https://doi.org/10.1002/slct.202501224