开发高效的铀去除技术对核能的未来几十年的可持续发展至关重要。近年来，光催化方法因其高效、低成本、操作简便和环保等优点而被广泛应用，通过光催化的方式将可溶六价铀（U(VI)）还原为难溶四价铀（U(IV)），是一种新型、绿色、简单的铀富集分离方法。包括使用MnOx/NH2-UiO-66和g-C3N4基复合材料等光催化剂进行U(VI)的光催化还原。但就现阶段存在局限性，如电子-空穴对快速复合、导电性差和低U(VI)吸附能力。研究者探索了多种策略来克服这些缺点，例如通过锚定助催化剂在g-C3N4表面改善吸附位点，以及使用MXene类材料进行环境修复。

文中研究了一种新型光催化剂Ti3C2Tx/g-C3N4复合材料在水溶液中对六价铀(U(VI))的光还原作用。通过实验，发现这种复合材料在可见照射下能显著提高U(VI)的还原效率，具有很好的应用前景。

（1）通过高温煅烧尿素和Ti3AlC2的方法制备了Ti3C2Tx/g-C3N4复合材料。这种材料由MXenes（一种二维过渡金属碳化物）和g-C3N4（一种半导体材料）组成，两者的结合形成了异质结构，有助于电子从g-C3N4向Ti3C2Tx的迁移，从而提高了光生电荷的分离效率。

（2）Ti3C2Tx/g-C3N4复合材料被证明具有独特的层状结构、金属导电性和优异的化学稳定性。

（3）Mxenes附着在g-C3N4纳米片上，增强了其分散性并减少了聚集。实现了100%的铀(U(VI))去除效率，高反应速率常数（k1 = 0.0228 min−1）、快速的去除动力学（在120分钟内完全去除U(VI)）以及良好的再生能力（五次循环后从100%略微下降到90%）。认为光生电子-空穴对的有效分离是实现这些性能的关键。

（4）Ti3C2作为一个电子汇，不仅显示了富电子环境，还促进了光生电荷载流子的传输。根据淬灭实验，超氧(·O-2)自由基在U(VI)光还原中扮演了重要角色。被吸附的U(VI)部分被Ti3C2Tx/g-C3N4还原为U(IV)。

文中采用了多种测试表征技术，包括透射电子显微镜（TEM）、能量分散X射线光谱仪（EDS）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）、光致荧光光谱（PL）、紫外-可见漫反射光谱（DRS）、电化学阻抗谱（EIS）及瞬态光电流响应（TPR）。通过XRD、FTIR、淬灭实验、XPS和电子自旋共振（ESR）分析，分析揭示了U(VI)在Ti3C2Tx/g-C3N4杂化物上的相互作用机制。

其中，通过分析瞬态光电流响应（TPR），可以有效了解材料中光生电子-空穴对的分离效率，这是评估光催化活性的关键指标之一。p型Ti3C2Tx/g-C3N4杂化物显示出较高的TPR强度，这意味着该材料具有较低的光诱导电荷载体复合率，从而有利于提高光催化效率。这种分析对于理解和优化Ti3C2Tx/g-C3N4杂化物在环境修复应用中的光催化性能至关重要，尤其是在从水溶液中去除重金属离子如U(VI)方面。

图. A：漫反射光谱（DRS）；B：光致发光（PL）；C：电化学阻抗谱（EIS）；D：瞬态光电流响应（TPR）

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▍引用文章

Enhanced photoreduction of U(VI) in solution by Ti3C2Tx/g-C3N4 composites

https://doi.org/10.1016/j.jece.2024.112818

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